標題: Origin of Immediate Damping of Coherent Oscillations in Photoinduced Charge-Density-Wave Transition

作者：劉文浩§，顧宇翔§，王峙，李樹深，汪林望*，駱軍委*

單位：中國科學院半導體研究所

在 Si的(111) 表面上吸附單個銦原子層時(簡寫為In/Si(111))，在室溫下形成 Si(111)-(4×1)-In 兩個平行鋸齒形 In 鏈組成的量子線結構(圖1b)，具有金屬性質。當溫度降低到125 K 以下，In 原子重新排列成具有 (8×2) 重構的四重晶胞扭曲六邊形(圖1a)，伴隨著周期性晶格畸變產生一維電荷密度波(CDW)，并打開帶隙成為凝聚態物理中的絕緣體相（窄禁帶半導體） (圖1c )。激光脈沖輻照可以實現硅上In線在半導體相與金屬相間的超快轉變。但是，激光脈沖輻照下的硅上In線在轉變為半導體相變后其相干聲子振蕩快速衰減，沒有出現其他量子相變材料中普遍存在的兩個相間來回振蕩的現象。

為了研究硅上In線在光致相變后相干聲子振蕩快速衰減的微觀機理。中科院半導體所駱軍委研究團隊和汪林望教授合作，利用含時密度泛函理論(rt-TDDFT)方法模擬了硅上In線在激光脈沖輻照下的動力學過程，在理論上首次重現了實驗中觀察的半導體相轉變為金屬相的超快過程(圖1和圖2)。他們發現激光脈沖把硅中的價電子激發到In線的表面態S1和S2導帶，由于S1和S2能帶來自單個In鋸齒鏈上In dimer的成鍵態，光激發形成使該In dimer變長的原子力，驅動In原子朝著半導體相運動，在晶格周期下In原子的集成運動形成CDW相干聲子模式，從而導致結構相變(圖3和圖4)。他們揭示，在轉變為半導體相后，S1和S2能帶切換為跨越兩個鋸齒In鏈上的原子，這種能帶成分的轉換導致原子驅動力的方向旋轉約π/6，阻止了In原子在CDW聲子模式中的集體運動。從局域原子驅動力進行解釋，為光致相變過程提供了更加簡單的物理圖像，為實驗調控結構相變提供了直觀的理論指導。上述模擬均可在軟件PWmat中實現。

相關研究成果以“Origin of Immediate Damping of Coherent Oscillations in Photoinduced Charge-Density-Wave Transition”為題發表于Phys. Rev. Lett上。論文共同第一作者為劉文浩博士和顧宇翔博士，通訊作者為駱軍委研究員和汪林望研究員。該工作得到了基金委杰出青年基金項目、中科院前沿科學重點研究計劃、中科院戰略性先導研究計劃等的支持。

圖1. 光誘導半導體相(CDW)到金屬相相變的動力學模擬及實驗對比。

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圖2. 光誘導相變時間隨激光密度(或電子激發數)的變化。

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圖3. 原子結構、原子受力和光激發電子分布隨時間的演化。

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圖4. 能帶結構及高對稱點處的波函數。

圖5. 基態和激發態聲子模式的分析。