單原子催化劑具有結構和活性可調的特點，在能源和環境領域的應用引起了人們的廣泛關注。

基于此，中國科技大學江俊教授，王嵩副研究員（共同通訊作者）等人報道了對二維石墨烯和電子化物異質結上的單原子催化的第一性原理研究。電子化物層中的陰離子電子氣使大量的電子轉移到石墨烯層，轉移的程度可通過選擇電子化物來控制。

電荷轉移調節了單個金屬原子的d軌道電子占據，提高了析氫反應（HER）和氧還原反應（OER）的催化活性。

由于該電子化物/石墨烯二維異質結具有良好的穩定性和選擇性，可以通過嵌入不同的電子化物和過渡金屬來有效地調節HER和ORR的吉布斯自由能。

特別是Cr-Gr-Ca₂N、Ni-Gr-Ca₂N、Ti-Gr-Y₂C和Mn-Gr-Y₂C是具有較低ΔG_H值（小于-0.09 eV）的HER電催化劑。

同時，Fe-Gr-Y₂C、Co-Gr-Ca₂N、Co-Gr-Y₂C和Rh-Gr-Ca₂N具有較低的過電勢（分別為0.52、0.34、0.44和0.45 V），可作為ORR電催化劑。

本文還證明了電荷變化（Δq）和吸附能（E_ads）之間幾乎呈線性關系，表明界面電荷轉移是此類異質結的關鍵描述符。此外，多項式回歸算法驗證了界面電荷轉移的重要性，并準確預測了離子和分子的吸附能。

這是首次使用二維電子化物底物向單原子催化劑提供電荷轉移的設計，從而在催化位點引起平面外（垂直于表面）電荷極化，為利用二維異質結獲得高效的單原子催化劑提供了一種策略。

Interlayer Charge Transfer Regulates Single-Atom Catalytic Activity on Electride/Graphene 2D Heterojunctions.?J. Am. Chem. Soc.,?2023, DOI: 10.1021/jacs.2c13596.