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?鄭大Adv. Sci.：有機(jī)框架中Ni單原子與Ni團(tuán)簇的非對稱相互作用，增強(qiáng)CO2光還原性能

光催化二氧化碳還原反應(yīng)(CO₂RR)被認(rèn)為是一種環(huán)境友好、可持續(xù)的生產(chǎn)高附加值產(chǎn)物的方式。盡管在優(yōu)化光催化劑的捕光和電荷分離方面已經(jīng)取得了顯著的成就，但CO₂在催化劑上的吸附/活化通常被忽略，極大地限制了CO₂還原的整體光轉(zhuǎn)換效率和選擇性。

CO₂分子具有化學(xué)惰性，其C=O鍵的離解能高達(dá)750 kJ mol^?1，因此需要高效的催化劑來催化CO₂活化和轉(zhuǎn)化。在CO₂分子中，帶有孤對電子的O原子可以與Lewis酸中心結(jié)合，而C原子可以接受Lewis堿中心的電子。因此，在催化劑中形成一個(gè)相鄰的協(xié)同微環(huán)境來彎曲CO₂的線性分子結(jié)構(gòu)和斷裂C=O鍵可能是活化和還原CO₂的有效途徑。

基于此，鄭州大學(xué)臧雙全和王珊等通過金屬輔助的四醛和六氨基三苯的一鍋縮聚反應(yīng)，制備了含有Ni₁ SAs和Ni_n NCs的三維多孔有機(jī)骨架材料(3D-NiSAs/NiNCs-POPs)。三維空間中的單個(gè)金屬位點(diǎn)和金屬團(tuán)簇創(chuàng)造了有利的微環(huán)境，促進(jìn)了化學(xué)惰性CO₂子的活化，從而提高了CO₂還原的整體光轉(zhuǎn)化效率和選擇性。

性能測試結(jié)果顯示，3D-NiSAs/NiNCs-POPs在可見光照射5 h后，CO產(chǎn)率和選擇性分別為31200 μmol g^?1和98%，其性能遠(yuǎn)優(yōu)于3D-NiSAs-POPs和已報(bào)道的Ni基多孔光催化劑。

基于實(shí)驗(yàn)和理論結(jié)果，研究人員提出了3D-NiSAs/NiNCs-POPs光催化CO₂還原的可能機(jī)制：首先，CO₂分子通過Ni中心與O原子配位吸附在催化劑上，SA和NC之間的不對稱相互作用有利于CO₂分子的彎曲，增加了偶極，從而為其接受電子創(chuàng)造了一個(gè)較低的勢壘；在可見光照射下，光敏劑(Ru(bpy)₃Cl₂·6H₂O)被激發(fā)，誘導(dǎo)電子轉(zhuǎn)移到3D載體的Ni位點(diǎn)參與CO₂還原反應(yīng)，剩余的空穴被電子給體(BIH)捕獲，整個(gè)循環(huán)結(jié)束。

因此，3D-NiSAs/NiNCs-POPs中單個(gè)Ni原子與Ni團(tuán)簇之間的協(xié)同作用促進(jìn)了CO₂的活化，調(diào)節(jié)了與中間體的鍵合強(qiáng)度，降低了能壘，有效地促進(jìn)了CO₂轉(zhuǎn)化為CO的動力學(xué)。

Asymmetrical interactions between Ni single atomic sites and Ni clusters in a 3D porous organic framework for enhanced CO₂ photoreduction. Advanced Science, 2024. DOI: 10.1002/advs.202401508

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?鄭大Adv. Sci.：有機(jī)框架中Ni單原子與Ni團(tuán)簇的非對稱相互作用，增強(qiáng)CO2光還原性能

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