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華理Nature子刊: 調控氣泡-水/催化劑界面微環境，優化半疏水?OH以促進光催化反應

理解和優化水/催化劑界面，為反應的發生提供一個獨特的微環境，在多相催化和其他領域是非常重要的。在光催化水分解反應中，H₂和O₂的產生發生在水界面。最近的研究表明，動力學緩慢的OER過程可以在高溫下經歷大幅度增加，在沸騰水溶液中的OER反應速率明顯高于室溫下的液-水/催化劑界面。通常，活性隨著溫度的增強可以用Arrhenius公式(k= a×exp (?E_a/RT))解釋，速率常數k隨著溫度的增加而增大。

然而，也有報道稱，即使隨著溫度的升高，在常壓下的汽-水相環境中幾乎沒有光催化活性，這可能是由于大/微氣泡環境中的汽相密度明顯低于液相，靠近活性位點的分子數量和反應幾率較低。因此，了解界面微環境的化學作用，即揭示界面微環境、反應溫度和反應活性之間的關系是促進光催化過程的關鍵。

近日，華東理工大學王海豐課題組選擇研究最廣泛的金紅石型TiO₂(110)作為光催化劑，并利用多點平均分子動力學(MPA-MD)以及基于第一性原理的微動力學分析，比較了在不同溫度下不同水/TiO₂(110)界面環境中的OER活性。

基于計算結果，研究人員發現了溫度對OER性能的獨特的界面環境效應：?OH自由基作為光催化OER的關鍵中間體，具有相對疏水性，因此在?OH自由基的形成過程中需要消耗額外的能量來推開水網絡。溫度升高引起的汽-液共存環境在保留質子轉移通道的同時，形成了無序、松散的氫鍵網絡，極大地促進了半疏水?OH自由基和O-O偶聯的形成，從而加速了OER反應。

為了驗證上述結果，研究人員選擇六氟丙酮優化界面環境的結構。與液-水/催化劑體系相比，六氟丙酮的存在導致?OH自由基中間體周圍的水密度較小。并且，六氟丙酮修飾的水/TiO₂(110)界面上OER速率達到了約0.25 site^?1 s^?1，與相同溫度(298 K)下原始水/TiO₂(110)界面的OER速率(約0.01 site^?1 s^?1)相比提高了一個數量級。

綜上，該項工作證明通過引入和調控疏水物種的性質及其與催化劑表面的相互作用，可以優化活性中心周圍的水密度和分布，從而提高反應性能，為設計利用界面微環境來獲得高催化性能的催化體系提供了理論指導。

Bubble-water/catalyst triphase interface microenvironment accelerates photocatalytic OER via optimizing semi-hydrophobic OH radical. Nature Communications, 2024. DOI: 10.1038/s41467-024-46749-z

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