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氯氣(Cl₂)是工業中常用的化學品，廣泛應用于有機合成、家用漂白劑和水處理。它的生產高度依賴于在強酸性條件下(pH=2)通過飽和NaCl電解的陽極析氯反應(CER)過程，而CER的強氧化和酸性環境限制了對尺寸穩定陽極(DSA)的選擇(DSA通常是通過在Ti基底上覆蓋活性貴金屬Ru/Ir氧化物來制造)。當前的DSA具有較高的Ru或Ir含量和較高的CER過電位(>90 mV)，大大增加了產Cl₂的工業生產成本。因此，減少貴金屬使用的同時提高Ti基陽極的CER性能對于實現可持續Cl₂生產具有重要意義。

近日，上海交通大學張禮知、么艷彩和占光明等證明氧化鈦表面非晶化是一個有效的策略，以調節固定在Ti電極上Ir單原子的配位環境，從而獲得高效和穩定的CER。XAFS和密度泛函理論(DFT)計算結果表明，非晶態氧化鈦層上形成四配位不飽和Ir₁O₄構型和晶態氧化鈦層上形成六配位飽和Ir₁O₆構型。

其中，Ir₁O₄電極只需要71.8 mV的過電位就可以達到10 mA cm^?2，質量活性為95 mA mg_Ir^?1，遠遠優于Ir₁O₆(181.4 mV和9.35 mA mg_Ir^?1)、DSA (95.8 mV和0.20 mA mg_Ir+Ru^?1)以及大多數報道的基于Ru和Ru/Ir的CER電催化劑。此外，Ir₁O₄陽極的Cl₂選擇性達到90.0%，以及表現出優異的耐久性(200 h)，遠遠超過Ir₁O₆陽極(2 h)。

原位拉曼光譜學和理論計算表明，Ir₁O₄和Ir₁O₆催化活性的巨大差異來源于Cl^?離子吸附位點的變化，即析Cl₂活性中心從Ir₁O₆上的頂部配位O轉變為Ir₁O₄上的配位不飽和Ir，這種活性位點的變化極大地影響了Cl物種的吸附能。更重要的是，氧化鈦的無定形結構和緩慢的水解離阻止了氧物種進入鈦基體內部，抑制了Ti鈍化，使氧化銥陽極具有良好的穩定性。

綜上，該項工作強調了表面氧化物結晶度對鈦基陽極活性和穩定性的重要作用，為通過表面氧化鈦非晶化制備高活性單原子CER陽極提供了一種簡便的方法。

Engineering the coordination environment of Ir single atoms with surface titanium oxide amorphization for superior chlorine evolution reaction. Journal of the American Chemical Society, 2024. DOI: 10.1021/jacs.3c13834

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上交?JACS: 實現氧化鈦表面非晶化，改造Ir單原子配位環境促進析氯反應

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