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?上交羅金明團(tuán)隊(duì)Nature子刊：F調(diào)控Fe位點(diǎn)電子結(jié)構(gòu)，實(shí)現(xiàn)有效H2O2活化

快速城市化和重工業(yè)化造成的清潔水資源短缺成為全球范圍內(nèi)社會(huì)可持續(xù)面臨的最嚴(yán)峻挑戰(zhàn)之一。目前急需探索高效率和經(jīng)濟(jì)上可行的水凈化技術(shù)，特別是依靠活性氧物種來(lái)降解污染物。基于H₂O₂活化的金屬介導(dǎo)Fenton催化反應(yīng)具有高效、易操作等優(yōu)點(diǎn)，被認(rèn)為是一種很有前途的水處理方法。然而，該方法具有苛刻的操作pH值、H₂O₂利用率低、富含金屬污泥，以及不理想的穩(wěn)定性等缺點(diǎn)。此外，F(xiàn)enton催化過(guò)程中?OH產(chǎn)量不足和H₂O₂-?OH的選擇性不足導(dǎo)致大量的化學(xué)品投入和副產(chǎn)物形成。

為了解決這些缺點(diǎn)，非均相Fenton催化劑重點(diǎn)通過(guò)晶面修飾、雜原子、缺陷和單原子工程對(duì)活性位點(diǎn)的微環(huán)境調(diào)節(jié)進(jìn)行了良好的設(shè)計(jì)和開(kāi)發(fā)，以促進(jìn)H₂O₂活化。但是，在Fenton催化過(guò)程中，H₂O₂分子高效和高選擇性分解為?OH仍然是一個(gè)巨大的挑戰(zhàn)(特別是在中性條件下)。

近日，上海交通大學(xué)羅金明課題組設(shè)計(jì)并合成了氟氧化鐵(FeOF)催化劑，其Fe位點(diǎn)與F-(Fe(III)O₃)-F中強(qiáng)電負(fù)性的F原子強(qiáng)烈配位，用于有效的H₂O₂活化和?OH生成。

通過(guò)理論計(jì)算和實(shí)驗(yàn)分析，研究人員系統(tǒng)地比較了FeOF和FeOCl的局域電子結(jié)構(gòu)和Fenton催化行為，發(fā)現(xiàn)配位F原子較強(qiáng)的吸電子能力可以大大減少Fe位點(diǎn)的局域電子密度，從而降低了限速步驟H₂O₂吸附和隨后的O-O鍵斷裂的能壘，顯著促進(jìn)了H₂O₂的活化。此外，F(xiàn)e³⁺離子與H₂O₂分子相互作用的增強(qiáng)使FeOF具有較強(qiáng)的pH適應(yīng)性，從而打破了苛刻pH條件下操作的局限性。

因此，在中性條件下，所制備的FeOF催化劑的?OH產(chǎn)量和選擇性分別為450 μm和33.2%，明顯優(yōu)于FeOCl和文獻(xiàn)報(bào)道的最先進(jìn)的Fenton催化劑。同時(shí)，研究人員利用FeOF/H₂O₂處理制藥和紡織行業(yè)的二級(jí)廢水，無(wú)需調(diào)節(jié)pH值，這些廢水中存在的可溶性微生物副產(chǎn)物和腐殖酸樣有機(jī)物很容易被去除，TOC去除高達(dá)50.5%，證明了合理設(shè)計(jì)的具有獨(dú)特F配位的FeOF改造化學(xué)密集型水處理工藝的可行性。

綜上，該項(xiàng)工作為原子尺度上活性位點(diǎn)與F配位的電子結(jié)構(gòu)調(diào)控提供了重要的理論依據(jù)，為開(kāi)發(fā)高效、選擇性地將H₂O₂活化為?OH的先進(jìn)Fenton催化劑提供了設(shè)計(jì)原則。

Electronic structure modulation of iron sites with fluorine coordination enables ultra-effective H₂O₂ activation. Nature Communications, 2024. DOI: 10.1038/s41467-024-46653-6

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