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燃料電池和金屬-空氣電池具有能量密度高、成本低、環保等優點，是下一代能量轉換和儲存系統的理想候選者。然而，這種先進的能量轉換結構的發展受到緩慢的氧還原反應(ORR)動力學和貴金屬空氣陰極催化劑的高成本的阻礙。具有高原子利用率和可調活性中心的單原子催化劑(SACs)的出現引起了人們的關注。由于ORR發生在三相界面，電催化劑的幾何結構也將極大地影響電子和質量傳輸。

一般認為，介孔結構保證了快速的質量傳遞，而微孔結構促進了電子的快速關閉，有助于在ORR過程中抵抗水的入侵。因此，具有分級多孔結構的SACs被認為是一種有效的ORR幾何構型。雖然已經開展了一些研究來構建具有分級多孔結構的高效SACs，但很少有工作建立單個效能與結構之間的關系。

近日，中國石油大學(華東)潘原和柳云騏等構建了Fe原子位于微孔和介孔邊緣的多級孔Fe單原子催化劑(Fe SAs-HP)，并確定了內位點結構異質性誘導效應在優化催化性能中的關鍵作用。實驗結果表明，多級多孔Fe SAs-HP表現出優異的ORR活性，半波電位(E_1/2)為0.94 V；并且其在堿性和酸性介質中經歷30000次ADT循環后仍保持良好的活性，表明其具有卓越的耐久性和耐酸能力。此外，Fe-SAs-HP的質量活性(4.14.104 A g_Fe^?1)和周轉頻率(5.99 e^?1 s^?1 site^?1)均遠高于單一孔徑的Fe-SACs。

結合密度泛函理論(DFT)和從頭算分子動力學(AIMD)，揭示了位點間結構異質性誘導效應，介孔邊緣的Fe-N₄位點由于相鄰微孔Fe位點的電子調制而表現為真正的活性位點。

原位ATR-SEIRAS、原位拉曼光譜和operatingando XAS研究了活性多孔Fe-N₄位點的動態ORR反應機理，發現活性多孔Fe-N₄位點在堿性介質中通過斷裂Fe-N鍵從而降低反應勢壘的動態演化過程此外，相鄰對結構異質性Fe位點之間的強相互作用也有助于Fe原子的穩定化，避免了活性Fe原子的聚集和遷移。綜上，該項研究證明了通過孔結構工程手段合理優化SACs的合理性，為深入理解多孔單Fe位點動態ORR機理提供了依據，有助于SACs在實際應用中的推廣。

Inter-site structural heterogeneity induction of single atom Fe catalysts for robust oxygen reduction. Nature Communications, 2024. DOI: 10.1038/s41467-024-46389-3

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