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氨(NH₃)不僅是農業化肥和日常工業中重要的化學原料，也是綠色能源領域中理想的氫能載體。Haber-Bosch工藝一直是人工合成氨的主要方法，但該工藝需要在高壓和高溫下運行，還會排放大量CO₂。由可再生電能驅動的電催化N₂還原反應(NRR)是替代Haber-Bosch工藝的有效方法。

經過研究人員的不懈努力，已經開發出了許多高效的NRR催化劑，但目前它們的電催化性能還遠不能滿足生產需求。以Ru為代表的貴金屬催化劑具有良好的催化性能，但其成本高和稀缺性阻礙了NRR的進一步的發展。因此，有必要設計并開發高效的非貴金屬以提高NRR的活性和選擇性。

近日，武漢大學肖湘衡、賀棟和柯尊健等在Bi₂WO₆晶格中引入了具有未占據d軌道的Ti原子(Ti-Bi₂WO₆ NSs)，成功地激活了NRR的催化活性。實驗結果和理論計算表明，Ti的引入成功地調整了表面電位的分布和增強N₂吸附，隨后d (Ti)-p (N)軌道的強雜化耦合填充了N₂的2π*反鍵分子軌道，極大地削弱了N≡N鍵的鍵合強度，降低了N₂的活化能壘。同時，表面電位極化增強了Bi-Ti雙金屬位點對HNN*的吸附，并通過熱力學優勢遠端路徑成功地將N₂電還原為NH₃。此外，二維材料獨特的約束效應使雜原子摻雜后的結構具有良好的穩定性。

電化學性能測試結果顯示，在0.1 M HCl溶液中，所制備的Ti-Bi₂WO₆ NSs催化劑表現出優異的NRR催化性能，NH₃產率和法拉第效率分別為23.14 μg mg^?1 h^?1和11.44%；此外，該催化劑在?0.2 V下連續電解24小時沒有發生明顯的活性下降，且經過長期的NRR反應后，催化劑的晶體結構和形貌基本保持不變，表現出優異的反應穩定性。

總的來說，該項工作通過實驗和理論計算揭示了Ti原子在提高Bi₂WO₆催化活性方面所起到的重要作用，為通過二維材料摻雜工程提高NRR催化性能提供了有效的指導。

Tuning surface potential polarization to enhance N₂ affinity for ammonia electrosynthesis. Advanced Materials, 2024. DOI: 10.1002/adma.202401032

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