該研究利用化學氣相沉積,成功實現了單手性超長超窄石墨烯納米帶在氮化硼晶體層間的嵌入式生長,并演示了這種納米帶可用于高性能場效應晶體管器件。

為了提高低維材料器件的性能,人們嘗試了多種方法來減少無序效應,包括:熱退火、等離子體處理、原子力顯微鏡表面清潔、氮化硼封裝、懸浮器件制備等等。迄今為止最成功的方法是六方氮化硼(hBN)封裝法。氮化硼是一種原子級平整的寬帶隙二維層狀絕緣體。多項實驗表明被封裝的二維材料器件表現出超高電荷均勻性、超高載流子遷移率和亞毫米級平均自由程。然而,由于這種機械封裝的效率較低,而且只能用來制備微米級尺寸的樣品,因此目前僅用于科研領域,難以滿足未來先進微電子產業的需要。
針對這一問題,上海交通大學史志文教授團隊開發出一種全新的制備方法,實現了GNR在hBN層間的嵌入式生長,而且樣品質量極高。研究發現,這種GNR具有多種優異的結構特征,包括統一的zigzag手性結構,小于5納米的寬度,以及亞毫米量級的長度。這些結構特征主要來源于hBN層間沿zigzag方向的超潤滑特性(近零摩擦損耗)。由于這種高質量GNR在生長的同時就被氮化硼“原位封裝”,其結構和性質可以免受外界環境因素和微納加工的影響,GNR場效應晶體管展現出優異的性能:載流子遷移率達4,600 cm2V–1s–1,開關比可達106。亞閾值擺幅約100 mV dec–1等。


在生長過程中,GNR會在生長驅動力的作用下不斷嵌入到hBN層間,其中涉及GNR與hBN之間的相對滑移以及GNR和hBN的不斷形變。研究人員基于前期開發的針對層狀材料的計算方法,對GNR在hBN的層間滑移過程進行了精細的分子動力學模擬(圖三(a-f))和第一性原理計算(圖三(g))。
結果表明,施加相同大小的推力,zigzag GNR插入hBN層間的長度最大,扶手椅型(armchair) GNR次之,hBN表面上的GNR運動距離最短。進一步的機理分析發現GNR在hBN表面的滑移勢能面中僅存在局域化的低能區,GNR滑動時必須越過較大的能壘,從而導致了可觀的能量耗散和較大的摩擦力;而GNR在hBN層間的滑移勢能面中存在連續的低能谷,沿著連續低能谷GNR可以進行近乎無摩擦的滑動。上述分析很好的解釋了層間GNR的長度遠大于在hBN表面上的生長結果。此外, 在沿著連續低能谷進行滑動時,armchair和zigzag GNR都會發生一定的側向位移,而連續低能谷位置的差異使得armchair GNR發生的側向位移顯著大于zigzag GNR,且第一性原理計算結果表明armchair GNR嵌入導致的hBN在垂直方向彎曲的形變能也比zigzag GNR更大。這些結果也很好的解釋了層間嵌入式生長對GNR手性的選擇性。


編輯 |?張可
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