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【DFT+實(shí)驗(yàn)】ACS Catalysis：選擇性100%！Cu1.95S@CuS助力CO2光還原

異質(zhì)結(jié)構(gòu)建和缺陷工程被認(rèn)為是改善光生載流子轉(zhuǎn)移和提高光催化性能的一種策略。

基于此，三峽大學(xué)葉立群教授（通訊作者）等人報道了將缺陷工程與異質(zhì)結(jié)相結(jié)合，以提高Cu_1.95S@CuS的CO₂光還原活性。Cu_1.95S@CuS減少了光生電荷載流子復(fù)合，促進(jìn)了CuS向Cu_1.95S表面Cu空位的定向載流子轉(zhuǎn)移，從而增強(qiáng)了CO₂的活化和CO₂向CO的光還原活性，產(chǎn)物選擇性為100%。

通過DFT計算，作者研究了Cu_1.95S@CuS的電荷定向轉(zhuǎn)移。從電子功函數(shù)可看出，CuS的WF值最小（3.95 eV），而Cu₂S-Cu的WF值為5.18 eV，表明CuS的光生電子轉(zhuǎn)移勢壘更低，通過電荷密度確定了Cu_1.95S@CuS異質(zhì)結(jié)的電子轉(zhuǎn)移方向。

在Cu_1.95S@CuS表面Cu空位附近富集了一定數(shù)量的電子，表明Cu_1.95S@CuS表面Cu空位是電子陷阱。同時，Cu空位的局域電子密度高于表面Cu原子的局域電子密度。

作者利用穩(wěn)態(tài)PL研究了CuS、Cu_1.95S和Cu_1.95S@CuS的電荷分離效率。在穩(wěn)態(tài)PL中，Cu_1.95S@CuS的峰值比CuS和Cu_1.95S的峰值更強(qiáng)烈。時間分辨PL光譜結(jié)果表明，CuS、Cu_1.95S和Cu_1.95S@CuS都具有單一的壽命分量，它們是光生電子-空穴對的直接重組。

PL測試結(jié)果表明，Cu_1.95S@CuS的表面Cu空位和異質(zhì)結(jié)界面可以有效地提高電荷分離效率。總之，CuS比Cu_1.95S更容易泵出光生電子，而從CuS泵出的激發(fā)自由電子更容易與空穴重新結(jié)合。

CO₂ Photoreduction Catalyzed by Cu-Deficient Cu_1.95S@CuS: Enhanced Performance via Boosted Directional Interfacial Charge Transfer. ACS Catal., 2023.

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【DFT+實(shí)驗(yàn)】ACS Catalysis：選擇性100%！Cu1.95S@CuS助力CO2光還原

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