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?廣工大AFM：H+/Li+離子交換誘導尖晶石離子導電層實現高能硫化物基全固態鋰電池

全固態鋰電池（ASSLIBs）因其高能量密度和固有的安全性，有望成為新一代能源技術。然而，固態電解質與高壓正極之間嚴重的界面反應構成了重大挑戰，尤其是在較高的充電電壓下。

在此，廣東工業大學林展、劉晨宇等人提出了一種由 H₃PO₄?觸發的 H⁺/Li⁺?交換策略，將 LiCoO₂?(LCO) 表面轉化為尖晶石 Co₃O₄/Li₃PO₄?離子導電相。該種尖晶石相的厚度為 15 nm，與 LCO 具有良好的親和性，可抑制界面副反應。

此外，與塊體 LCO 相比，尖晶石 Co₃O₄?和無定形 Li₃PO₄?都具有較高的離子電導率，從而促進了界面離子傳輸。通過改性，ASSLIBs 可提供高比容量（0.1 C 時為 146.2 mAh g^-1）、出色的倍率性能（2 C 時為 116.4 mAh g^-1）和長期循環性（0.5 C 時為 350 次），對 Li/Li⁺?的截止電壓為 4.3 V。此外，該種堅固的尖晶石相還進一步提高了在更高的截止電壓（4.5 V vs.Li⁺/Li）下的穩定循環（0.1 C 下 100 次循環，168.9 mAh g^-1）。

圖1. ASSLIBs 的電化學性能

總之，該工作通過簡單的 H⁺/Li⁺?交換策略，成功地在 LCO 表面原位構建了 Co₃O₄/Li₃PO₄?基尖晶石離子導電相，克服了 LCO 與 SE 之間的界面副反應，確保了 ASSLIBs 的快速充放電能力。研究表明，該種原位 H⁺/Li⁺?交換實現了從大塊 LCO 到表面 Co₃O₄?的連續微觀結構，避免了離子擴散的中斷。此外，與塊狀 LCO 相比，尖晶石 Co₃O₄?和無定形 Li₃PO₄?都具有較高的離子電導率，從而促進了界面離子傳輸。

結果顯示，ASSLIBs 在 4.3 V 截止電壓下對 Li/Li⁺的比容量較高（0.1 C 時為 146.2 mAh g^-1），并且在循環 300 次后仍能保持 86.5%的初始容量。此外，該種尖晶石離子導電界面還具有優異的倍率性能（2 C 時為 116.4 mAh g^-1）和長循環穩定性（0.5 C 時循環 350 次）。因此，該種原位 H⁺/Li⁺?交換策略為高導電性界面重構提供了新的思路，為開發高性能 ASSLIB 提供了良好的參考。

圖2. 抑制界面副反應

A H+/Li+ Ion Exchange Induced Spinel Ion-Conductive Interphase Stabilizes 4.5 V LiCoO2 in Sulfide-Based All-Solid-State Lithium Battery,?Advanced Functional Materials 2024 DOI: 10.1002/adfm.202316543

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