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孟穎/張明浩團隊，最新ACS Energy Letters！

成果簡介

在本文中，芝加哥大學孟穎教授和加州大學圣地亞哥分校張明浩教授（共同通訊作者）等人報道了一種耦合有限元法（FEM）和機器學習（ML）工作流程來優化厚正極（約150 μm，8 mAh/cm²）的倍率性能。基于單個LiNi_0.8Mn_0.1Co_0.1O₂（NMC₈₁₁）顆粒的幾何觀測值及其由FEM模型預測的平均放電狀態（SOD），修正了ML模型。該模型不僅繞過了冗長的有限元模擬，而且對孔隙彎曲度和活性粒徑的重要性提供了更深入的了解，被認為是排放過程中的限制現象。基于這些發現，作者提出了一種雙層結構來解決已確定的倍率性能限制因素，該結構電極的優點是通過FEM通過比較其性能的原始單層電極驗證。最后，作者使用干法處理的實驗驗證表明，對比已報道的厚NMC電極，雙層電極的體積容量提高了40%。

研究背景

通過增加電極內活性物質的體積，可存儲更多的能量，使電動汽車（EV）一次充電可以行駛更遠的距離。然而，厚電極的充電能力不足，導致電動汽車的充電時間比目前的充電時間還要長。由于彎曲的C網絡造成的有限的電子導電性，可能是由于潤濕性差、孔隙相彎曲以及離子到達集流器的擴散路徑較長，導致離子傳輸緩慢。使用計算三維有限元方法（FEM）模擬，限制了對大范圍參數及其個別影響進行徹底分析的能力。機器學習（ML）是加速預測的合適方法，即使對于實驗輸入。雖然這種方法極大減少了準確預測所需的時間和資源，但它仍然缺乏關于SOD與電極特征之間關系的更深入的見解。在厚電極的背景下，無論是通過孔道設計的優化還是基于制造參數的性能預測，都只對石墨電極進行了研究。

圖1. 開發計算方法的工作示意圖

圖文導讀

作者使用描述的數據集訓練隨機森林算法，并將其對新數據集的預測與實際FEM模擬輸出進行比較。每個點代表給定DOD處的一個顆粒。x=y曲線與某一點的距離越大，預測誤差越大。通過FEM模擬和ML算法的預測，在放電結束時繪制了3-D的SOD。只有少數粒子在有限元模擬和ML預測之間表現出明顯的差異，因為每個COMSOL模擬需要幾個小時來計算，而ML工作流程的預測時間要低2個數量級（約1 min）。

圖2. 厚電極的ML驗證

作者驗證了數據集的所有數據點的SHAP值，并且每個特征從上到下從影響最大到影響最小排序。通過電解質扭曲度的離子傳輸是SHAP值范圍最大的特征，低扭曲度誘導了更好的NMC₈₁₁利用率。觀察到相反的趨勢，NMC₈₁₁顆粒在分離器附近被更多地利用，而曲率隨著靠近集流器而增加，證實了電解質扭曲對顆粒利用的影響。關于NMC₈₁₁顆粒的體積，作者發現較小的顆粒會比較大的顆粒具有更高的SOD。3組NMC₈₁₁顆粒的SOD分布表明，較大顆粒的分布峰對應于較低的SOD。

圖3. 高倍率性能的限制因素

圖4. 結構化雙層電極設計的建模驗證

作者為原始和雙層電極（均為8 mAh/cm²）制備了3個硬幣電池。在低倍率下獲得類似的放電容量，直到C/2閾值，其中雙分子層優于原始電極。雙層半電池在8 mA/cm²（1 C）電流密度下的平均放電容量為86 mAh/g_NMC，在4 mA/cm²（C/2）電流密度下的平均放電容量為168 mAh/g_NMC，分別比原始硬幣電池（8 mA/cm²時38 mAh/g_NMC和4 mA/cm²時135 mAh/g_NMC）高125%和25%左右。在給定倍率下，值的分散在低倍率下可以忽略不計（雙分子層在C/10時的范圍約為7 mAh/g_NMC），但在較高倍率下顯著增加（雙分子層在1 C時的范圍約為54 mAh/g_NMC）。

圖5. 雙層厚電極的性能

圖6. 在高倍率下放電容量與面積負載和體積容量的函數關系

文獻信息

Improved Rate Capability for Dry Thick Electrodes through Finite Elements Method and Machine Learning Coupling. ACS Energy Lett., 2024, DOI: https://doi.org/10.1021/acsenergylett.4c00203.

原創文章，作者：Jenny（小琦），如若轉載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.zzhhcy.com/index.php/2024/03/27/8642736fc8/

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