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吉大徐吉靜Angew：可逆二氧化碳/草酸鋰調(diào)節(jié)實(shí)現(xiàn)先進(jìn)的鋰-二氧化碳電池!

Li-CO₂電池因其兼具溫室氣體利用和能量儲(chǔ)存的優(yōu)勢(shì)而備受關(guān)注。然而，氣態(tài)CO₂與Li₂CO₃產(chǎn)物之間的高動(dòng)力學(xué)勢(shì)壘導(dǎo)致工作電壓較低（<2.5 V），能量效率較低。此外，Li₂CO₃的可逆性由于其較高的充電平臺(tái)會(huì)引入更多的分解途徑而受到質(zhì)疑。

在此，吉林大學(xué)徐吉靜團(tuán)隊(duì)通過協(xié)同CO₂、可溶性氧化還原介質(zhì)（2,2,6,6-四甲基哌啶氧，作為TEM RM）和還原氧化石墨烯電極，開發(fā)出了一種新型的 “三位一體 “Li-CO₂電池系統(tǒng)，實(shí)現(xiàn)了CO₂到Li₂C₂O₄的選擇性轉(zhuǎn)化。

結(jié)果顯示，所設(shè)計(jì)的Li-CO₂電池的輸出電位高達(dá)2.97 V，高于Li₂CO₃?2.80 V的平衡電位，并且具有97.1%的超高效率。研究表明，Li-CO₂電池的優(yōu)越性能歸功于TEM RM介導(dǎo)的Li₂C₂O₄優(yōu)先生長機(jī)制，其增強(qiáng)了反應(yīng)動(dòng)力學(xué)和可充電性。

圖1. Li-CO₂電池中傳統(tǒng)和RM介導(dǎo)放電過程的示意圖及電化學(xué)性能

總之，該工作通過CO₂和TEM RM的協(xié)同作用優(yōu)化了Li-CO₂電池的化學(xué)過程，同時(shí)實(shí)現(xiàn)了CO₂優(yōu)先轉(zhuǎn)化為Li₂C₂O₄。具體來說，可溶性 TEM RM 最初捕獲電解質(zhì)中的 CO₂?分子，形成 TEM-Li⁺-CO₂?復(fù)合物，促進(jìn)放電過程中的電子轉(zhuǎn)移。隨后，釋放原始 TEM并定期沉積 Li₂C₂O₄?層。因此，采用 TEM RM 的 Li-CO₂?電池表現(xiàn)出顯著提高的放電電壓，高于 Li₂CO₃?的平衡電位。即使在800 mA g^?1的大電流下，電池的充電電壓也達(dá)到3.15 V，僅比100 mA g^?1時(shí)的充電電壓高0.06 V。?

此外，在缺乏CO₂的環(huán)境中，TEM RM的Li-CO₂電池的輸入和輸出電壓分別達(dá)到3.13 V和2.81 V，同時(shí)保持50 Ah g^?1的容量。因此，該工作為開發(fā)具有高放電平臺(tái)的Li-CO₂電池提供了啟發(fā)，并為進(jìn)一步開發(fā)和應(yīng)用可充電CO₂儲(chǔ)能系統(tǒng)提供了可行的指導(dǎo)。

圖2.?Li-CO₂電池的電化學(xué)性能

Reversible Carbon Dioxide/Lithium Oxalate Regulation toward Advanced Aprotic Lithium Carbon Dioxide Battery,?Angewandte Chemie International Edition 2024 DOI: 10.1002/anie.202400132

原創(chuàng)文章，作者：Jenny（小琦），如若轉(zhuǎn)載，請(qǐng)注明來源華算科技，注明出處：http://www.zzhhcy.com/index.php/2024/03/27/52a23d1bf1/

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