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硫化聚丙烯腈（SPAN）被認為是高能量密度鋰-硫電池的潛在替代正極。傳統的碳酸鹽電解質，最廣泛地用于鋰-SPAN電池，表現出與鋰（Li）金屬負極的化學相容性。此外，對于醚基電解質，Li₂S_n（n≤4）在循環過程中容易產生，導致穿梭效應和電池故障。

在此，天津理工大學張聯齊團隊通過丙烯酸六氟丁酯和四丙烯酸季戊四醇的原位共聚創新性地提出了一種多體系適應性凝膠聚合物電解質（命名為PFGPE）。具體而言，作者構建了富含C-O和LiF的正極電解質界面（CEI），通過具有目標梯度分布的固體電解質界面（SEI）優化了Li⁺的分布和減少了副反應。此外，通過PFGPE中的極性基團實現了Li⁺的快速傳輸和反應動力學的改善，進而抑制了多硫化鋰的溶解。

該工作首次證明了鋰-SPAN電池在碳酸酯和醚體系中的優異性能。即在0.2C下進行600次循環后，首次在含有醚基電解質的SPAN/PFGPE/Li電池中提供725.1mAh g^?1的高容量。與碳酸酯電解質相匹配，SPAN/PFGPE/Li電池實現了1392.8 mAh g^–1的初始容量，在0.1C下連續運行200次循環，容量衰減較小。

圖1. 醚基SPAN/PFGPE/Li和SPAN/LE/Li電池的電化學性能

總之，該工作通過原位聚合PETEA、HFBA制備了一種多體系適應性凝膠聚合物電解質(PFGPE)可用于碳酸酯和醚基鋰-SPAN電池。由于交聯結構和豐富的極性基團，該電解質具有1.61 mS cm^-1的高離子電導率和出色的循環穩定性。結果顯示，其對稱電池在1 mAcm^-2的電流密度可實現4000h的長循環壽命。

此外，PFGPE有效地阻止了Li₂S_n(n＜4)，導致“固-固”直接轉化，這是實現鋰-SPAN電池良好電化學性能的關鍵。基于此，在0.2C的乙醚體系中，SPAN/PFGPE/Li電池600次循環后放電容量為725.1 mAh g^-1。此外，作者還對酯基鋰-SPAN電池進行了測試，200次循環后的放電容量為(1324.24 mAhg^-1)。因此，PFGPE不僅首次實現了乙醚基電池穩定的長循環性能，而且適用于多系統運行。

圖2. 作用機制示意圖

Tailoring multi-system adaptable gel polymer electrolyte for realization of carbonate ester and ether-based Li-SPAN batteries,?Energy & Environmental Science?2024 DOI: 10.1039/d3ee04556k

原創文章，作者：Jenny（小琦），如若轉載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.zzhhcy.com/index.php/2024/03/26/6e2811d58f/

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天理工張聯齊EES：定制多體系凝膠聚合物電解質用于碳酸酯和醚基鋰-SPAN電池

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