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?加州大學伯克利分校Nature Materials：鋰電池聚合物電解質中的納秒溶劑化動力學

溶劑化動力學嚴重影響電荷傳輸。光譜實驗和計算機模擬表明，在水系統中的動力學通常發生在皮秒時間尺度上。然而，在有機電解質的情況下，目前已經報道了從1到幾百皮秒的相互矛盾的數值。

在此，加州大學伯克利分校王睿、Nitash P. Balsara等人提出一種基于準彈性中子散射（QENS）測量聚合物電解質中溶劑化動力學的新方法。結合計算機模擬考慮時，結果表明，鋰離子附近的聚合物鏈段運動的時間尺度約為 1ns，這個時間尺度非常適合 QENS。這是基于溶劑化殼破裂超慢動力學的直接測量。

圖1. QENS獲得的結構因子

總之，該工作結合了 QENS 和 MD 模擬來研究配位 Li⁺ 附近聚合物鏈段的動力學。QENS 測量表明，在無鹽系統中，隨時間變化的均方位移遵循標準 Rouse 模型。然而，隨著鹽濃度的增加，觀察到與Rouse模型的顯著偏差，其特征是Rouse參數下降，然后達到穩定狀態。這些是由于 Li⁺ 通常與多個鏈的片段配位而形成的臨時交聯的特征。

模擬表明，與臨時交聯平臺相關的時間尺度幾乎與溶劑化壽命相同。實驗和模擬均表明，PPM/LiTFSI 中的壽命約為 1ns 量級。因此，可直接測量電解質中溶劑化殼層破裂的超慢動力學。

圖2. 臨時Li⁺交聯存在時的溶劑化動力學

Nanosecond solvation dynamics in a polymer electrolyte for lithium batteries, Nature Materials 2024 DOI: 10.1038/s41563-024-01834-y

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