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?華科孫永明EES：材料-電解質(zhì)界面相互作用形成富無(wú)機(jī)SEI用于快充硅基鋰離子電池

高穩(wěn)定性和高Li⁺導(dǎo)電性的固態(tài)電解質(zhì)界面（SEI）對(duì)于具有高能量密度和優(yōu)異快充能力的硅基鋰離子電池是非常必要的。

在此，華中科技大學(xué)孫永明團(tuán)隊(duì)提出通過(guò)調(diào)節(jié)電解質(zhì)組分和負(fù)極表面之間的相互作用來(lái)構(gòu)建穩(wěn)定的SEI，以實(shí)現(xiàn)硅基鋰離子電池的高能量密度和優(yōu)異快充能力。通過(guò)實(shí)驗(yàn)和理論相結(jié)合，作者證明了P層可以選擇性地吸附氟碳酸亞乙酯（FEC，一種常見(jiàn)的電解質(zhì)溶劑），在SiOx顆粒上形成堅(jiān)固、薄、致密的Li₃P/LiF的混合SEI（其具有高離子電導(dǎo)率）。

此外，具有均勻6nm厚P層的SiOx(SiOx@P) 可提供優(yōu)異的電化學(xué)循環(huán)穩(wěn)定性（1050 mAh g^?1，在1.0 C下1000次循環(huán)的容量保持率為83.3%）。特別地，作者組裝的Ah級(jí)LiNi_0.6Co_0.2Mn_0.2O₂||SiOx@P軟包電池表現(xiàn)出穩(wěn)定的循環(huán)、高能量密度（在0.2C下為410 Wh kg^-1和780 Wh L^-1）以及卓越的快充能力。

圖1. SiOx@P 和裸 SiOx 電極的電化學(xué)性能

總之，該工作發(fā)現(xiàn)界面結(jié)構(gòu)在 SEI 的形成和調(diào)節(jié)高容量硅基負(fù)極的電化學(xué)性能方面發(fā)揮著重要作用。作者通過(guò)引入功能性 P 層并與 IHP 中的 FEC 添加劑的特異性吸附作用在 SiOx 表面形成富含 Li₃P/LiF 的 SEI，并在反復(fù)充放電過(guò)程中提高了機(jī)械和電化學(xué)穩(wěn)定性。

因此，與裸 SiOx 相比，SiOx@P 在 CE、倍率能力和循環(huán)穩(wěn)定性方面都有顯著改善。該項(xiàng)工作揭示了利用表面工程定制 SEI 的成分和機(jī)械性能的方法，為促進(jìn)具有快充能力的高能量密度 LIB先進(jìn) SEI的設(shè)計(jì)提供了新的思路。

圖2. 采用不同氧化硅負(fù)極的軟包電池性能

Material-electrolyte interfacial interaction enabling the formation of inorganic-rich solid electrolyte interphase for fast-charging Si-based lithium-ion batteries, Energy & Environmental Science 2024 DOI: 10.1039/d4ee00407h

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