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4d釕酸鹽（ARuO?）作為復雜氧化物體系中一個重要的家族，表現出巡游鐵磁性、磁性Weyl費米子、磁單極、非常規超導、非費米液體等一系列豐富多彩的物理性質。SrRuO?作為唯一天然具有鐵磁性和強自旋軌道耦合（SOC）的鈣鈦礦氧化物，成為該體系研究的明星材料。SrRuO?高達160K的鐵磁居里溫度和良好的金屬導電性使它在自旋電子學器件研究中具有巨大潛力，而由鐵磁性和強SOC共存所導致的巨大反常霍爾效應、拓撲霍爾效應甚至量子反常霍爾效應等新奇物性也備受人們關注。然而，在各種4d、5d過渡金屬氧化物中，SrRuO?的巡游鐵磁性似乎成為一個特例，使以此為基礎的新型自旋/軌道器件設計帶來局限性。4d、5d氧化物雖然具有較強的SOC，但由于d軌道能帶的擴展導致電子關聯性下降，通常難以形成長程磁序。人工設計出更多集強SOC和時間反演對稱性破缺（即鐵磁性）于一體的新材料體系，是目前自旋電子學研究中高度關注的問題。

【DFT+實驗】對稱性失配誘導的界面鐵磁性

圖1.（CROn/STO?）超晶格的微觀結構表征和不同氧八面體傾轉下態密度的第一性原理計算。

CaRuO?的塊體材料具有與SrRuO?完全相同的GdFeO?型正交晶體結構和電子構型。但由于 Ca 離子半徑較小，使得CaRuO?的Ru-O-Ru 鍵角僅為148°，遠低于SrRuO?的 163°。因此CaRuO?體材料或薄膜材料在整個溫區中均表現為順磁金屬性。中國科學院物理研究所/北京凝聚態物理國家研究中心磁學國家重點實驗室M03組近年來致力于氧化物異質界面物性設計及調控方面的研究工作，希望利用異質界面晶體場、應力場、電荷重組、軌道重構等效應，誘導出完全不存在于體相材料的界面新物態。最近，該組博士研究生時文瀟在陳沅沙副研究員、孫繼榮研究員的共同指導下，聯合物理所A04組張慶華副研究員、谷林研究員，中國散裂中子源朱濤研究員等，成功利用結構近鄰效應在CaRuO?體系中誘導出了長程鐵磁序。他們利用脈沖激光沉積技術在襯底基片上交替生長抗磁SrTiO? (a?a?a?) 和順磁CaRuO?（a?a?c?）兩種對稱性失配薄膜，獲得了高質量的外延超晶格樣品。利用界面氧八面體的耦合畸變，成功抑制了CaRuO?層中RuO?八面體的傾斜/旋轉。掃描透射電鏡的結果表明，界面處約3個晶胞厚度的CaRuO?層的RuO?八面體的扭轉度被大幅度地調控，其Ru-O-Ru鍵角從~150° 增加至~165°，與SrRuO?薄膜中的Ru-O-Ru鍵角較為接近。這種界面結構耦合的調控必然會帶來電子結構的改變。第一性原理計算表明， RuO?八面體的傾斜/旋轉的抑制將大幅提高CaRuO?費米面處的態密度（N(EF)），最終使得界面3個晶胞層CaRuO?層將滿足巡游鐵磁性的Stoner判據（IN(EF)> 1，I為Stoner系數），由塊體的順磁態進入鐵磁有序態。霍爾輸運測量以及宏觀磁測量給出了該體系出現界面鐵磁相的充分證據，其最高居里溫度約為120K，最大飽和磁化強度為~0.7μB/f.u.。各向異性磁電阻測量進一步表面CaRuO?界面鐵磁相的磁易軸在面內

方向。該工作報道了一種完全基于界面氧八面體耦合畸變設計產生界面鐵磁性的示例，特別是構成異質界面的兩種氧化物各自均不具備長程磁序，其部分原理也將適用于其他具有類似對稱失配的氧化物體系，為探索多功能氧化物材料和器件提供了新思路。

【DFT+實驗】對稱性失配誘導的界面鐵磁性

圖2.（CROn/STO?）超晶格的反常霍爾效應和磁電阻

本研究的相關內容以“Symmetry-mismatch-induced ferromagnetism in the interfacial layers of CaRuO?/SrTiO? superlattices”為題發表在《先進功能材料》 (Advanced Functional Materials)上。M03組博士生時文瀟、北京航天航空大學博士后張金娥和南方科技大學博士后陳曉冰為該論文的共同第一作者，通訊作者為陳沅沙副研究員和孫繼榮研究員。該工作得到了科技部、國家自然科學基金委項目、中國科學院戰略性先導科技專項和中國科學院重點項目的支持。該工作利用國內的大科學裝置包括中國散裂中子源和上海同步輻射光源BL08U1A線站等。

【DFT+實驗】對稱性失配誘導的界面鐵磁性

圖3.（CROn/STO?）超晶格的各向異性磁電阻測量

【DFT+實驗】對稱性失配誘導的界面鐵磁性

圖4.（CROn/STO?）超晶格的宏觀磁測量

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【DFT+實驗】對稱性失配誘導的界面鐵磁性

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