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氮摻雜碳材料中分離的單金屬原子（M-N-C）是通過2-電子或4-電子過程產生H₂O₂或H₂O的氧還原反應（ORR）的有效電催化劑，但是大多數M-N-C催化劑僅對一種產物表現出高選擇性，并且選擇性通常由復雜的結構設計來調節。

基于此，華中農業大學張耕教授和曹菲菲教授等人報道了一種由炭黑負載的Co-N-C催化劑（CB@Co-N-C）。在具有氣體擴散電極的流動池中，H₂O₂的產生速率為5.04 mol h^?1 g^?1，同時在電解質循環和非循環模式下，該催化劑表現出200 h的長期H₂O₂產生。

通過DFT計算多孔納米材料的HOMO和LUMO軌道，作者研究了金屬離子的引入對電荷分布的影響。對于HOFs，HOMO主要位于芘核的中心，LUMO均勻分布在H₄TBAPy上。HOFs@Fe³⁺在引入Fe³⁺后，LUMO主要分布在Fe³⁺上，有效地抑制了光生載流子的絡合。

對于HOFs@Cu²⁺，觀察到HOMO和LUMO之間的部分重疊，可能導致部分光生載流子的絡合。結果表明，通過錨定Fe³⁺有效地解決了HOFs光生載流子遷移能力差的問題，從而提高了納米材料的整體光催化活性。

基于分子軌道理論，作者提出了一種可能的HOFs@Fe³⁺吸附和光降解機制。當HOFs@Fe³⁺被放入含有BPA的水中時，BPA通過氫鍵和π-π堆積相互作用快速選擇性地吸附在催化劑表面。

然后，HOFs@Fe³⁺在可見光照射下產生光生電子和空穴，并且電子從HOMO跳到LUMO。由于Fe³⁺的可變價態，電子進一步快速轉移到金屬離子上，而h⁺保留在HOFs的HOMO能級中。

此外，積聚在催化劑表面的金屬離子上的電子也可以被吸附的H⁺捕獲以產生H₂。?O₂^–可與h⁺反應形成¹O₂，在?O₂^–和¹O₂的共同作用下，吸附在催化劑上的富集BPA被有效降解。

Carbon Black-Supported Single-Atom Co-N-C as an Efficient Oxygen Reduction Electrocatalyst for H₂O₂ Production in Acidic Media and Microbial Fuel Cell in Neutral Media. Adv. Funct. Mater., 2023.

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