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研究背景

隨著能源需求的不斷增長以及對可再生能源的迫切需求，太陽能作為一種清潔、可再生的能源形式受到了廣泛關注。在這個領域，鈣鈦礦太陽能電池（PSCs）因其卓越的光電特性而備受矚目。鈣鈦礦材料的特殊結構和優異光電性能使其成為了光伏領域的研究熱點。然而，盡管在實驗室規模上取得了令人矚目的成果，但是將這些成果轉化為大規模商業化生產的PSCs仍然面臨著諸多挑戰。其中包括降低成本、提高效率、增強穩定性等。另一方面是由于PSCs材料的特殊性質以及其在大面積制備過程中的復雜性挑戰。

成果簡介

鑒于此，瑞士洛桑聯邦理工學院Paul J. Dyson/費兆福博士/Mohammad Khaja Nazeeruddin，華北電力大學丁勇教授以及蘇州大學張曉宏教授等人聯合開發了一種協同摻雜劑-添加劑組合策略，采用甲胺鹽酸鹽（MACl）作為摻雜劑，1,3-雙（氰甲基）咪唑鹽酸鹽（[Bcmim]Cl）作為堿性離子液體添加劑。這種策略有效抑制了鈣鈦礦前驅體溶液（PPS）的降解，抑制了MACl的聚集，并形成具有高結晶度和較少缺陷的相均勻、穩定的鈣鈦礦薄膜。

通過這種方法，研究人員成功地制備了鈣鈦礦太陽能模塊（PSMs），其在一個27.22 cm²的采光面積上實現了23.30%的認證效率，并最終穩定在22.97%。這一成果標志著PSM性能的最高認證水平。此外，PSMs在室溫連續單光照下經過1000小時后仍保持94.66%的初始效率，顯示出長期的操作穩定性，最終成果以題為“Dopant-additive synergism enhances perovskite solar modules” 刊發在頂級期刊Nature上，引起了廣泛的關注。

圖文導讀

圖1采用Cs_0.05MA_0.05FA_0.9Pb_(I1-xClx)3PTFs制備了N-i-p型結構化鈣鈦礦太陽能電池，并評估了以氯離子（Clˉ）作為鈣鈦礦添加劑的咪唑類離子液體對PSCs效率的影響。實驗結果顯示，僅有[Bcmim]Cl顯著提高了PSCs的效率。隨后，本研究測試了一系列[Bcmim]⁺離子與不同陰離子配對的離子液體，發現所有的[Bcmim]+基離子液體都提高了PSCs的效率，但[Bcmim]Cl效果最佳。因此，本研究將重點放在[Bcmim]Cl/MACl系統上。

此外，為了進一步提高性能，研究者制備了由8個串聯子電池組成的鈣鈦礦太陽能模塊（PSM）。目標PSM在一個27.22 cm²的采光面積上表現出顯著提高的性能，其平均PCE為22.78%，超過了對照PSM的平均PCE。通過中國國家光伏產業測量和測試中心（NPVM）的獨立測試，目標PSM的認證效率為23.30%。在最大功率點跟蹤（MPP）約300秒后，目標PSM的平均穩定功率輸出（SPO）效率為22.50%，最終穩定在22.97%。通過采用刮刀涂布法，基于[Bcmim]Cl/MACl的PSM仍然實現了高效率（21.56%），證明了其在大規模生產中的可行性。

圖1. 對照組和目標組PSM的結構和光電性能

為了研究鈣鈦礦前體溶液（PPS）在不同溫度下的穩定性，本研究進行了24小時的1H NMR光譜分析。結果顯示，在60℃下，目標PPS中甲胺陽離子（MA+）的穩定性增加，與[Bcmim]Cl存在時MA⁺的緩慢分解一致。207Pb NMR譜圖顯示了較小的峰位移，這表明游離鹵素含量增加，與分解程度有關。值得注意的是，不論PPS是新制備的還是經過10天老化的，制備的目標鈣鈦礦薄膜（PTFs）形態相同，而對照組的PTFs在不使用新鮮PPS制備時顯示出明顯的降解現象。通過顯著減緩PPS的分解，[Bcmim]Cl導致高質量的PTFs，進而實現了高效穩定的鈣鈦礦太陽能模塊（PSMs）。綜合以上實驗結果，表明[Bcmim]Cl對PPS的穩定性具有顯著影響，為實現高效穩定的鈣鈦礦太陽能電池提供了重要的實驗基礎（圖2）。

圖2.?在60℃下連續24小時鈣鈦礦前體溶液（PPS）降解的¹H NMR光譜

為了闡明[Bcmim]Cl和MACl之間相互作用對協同效應的貢獻，如圖3所示，團隊進行了一系列NMR光譜實驗。實驗結果顯示，在MACl溶液中加入[Bcmim]Cl會導致MA⁺陽離子NH峰在1H NMR光譜中顯著的峰位加寬，從0.015 ppm到0.1 ppm（見圖3a）。此外，隨著[Bcmim]Cl濃度的增加，該信號從7.99 ppm移動到8.23 ppm（見圖3b）。用MAI代替MACl也導致了類似的變化，表明這些效應是MA+陽離子固有的。另外，在實驗中添加其他離子液體或MACl和LiCl也會導致峰位加寬，但只有與[Bcmim]Cl的組合在實際PPS和PTF系統的相關制備濃度下顯示出顯著效應（見圖3c）。這些發現揭示了[Bcmim]Cl和MACl之間相互作用對PSCs穩定性和效率提高的重要貢獻，為理解可能的穩定機制提供了重要的實驗基礎。

圖3. [Bcmim]Cl和MACl之間相互作用的NMR光譜

為了確定MACl和[Bcmim]Cl如何改善PTF質量，如圖4所示，研究者通過X射線衍射（XRD）監測了從前體PTF到結晶PTF的退火過程中的中間相轉變。在退火過程中，對照組的PTF中存在不利的中間相，該相在30秒后消失。與此同時，黑相鈣鈦礦峰的強度隨著退火時間的延長而增加，成為主導相。相比之下，目標PTF中最初不存在不利的中間相。

XRD圖譜顯示，目標PTF主要由黑相鈣鈦礦峰構成，該峰隨著延長的退火時間而增強。僅添加[Bcmim]Cl顯著抑制了4H、S1和S2相，并縮短了退火時間后的2H→3C轉變。目標PTF的黑相峰強度比對照組PTF和僅含MACl的PTF的峰強更高，表明只有MACl和[Bcmim]Cl之間的協同作用顯著提高了PTF的結晶度。掃描電子顯微鏡（SEM）圖像顯示，增加MACl濃度可以增強PTF的結晶度和晶粒尺寸，但高濃度的MACl會導致過多的針孔形成。然而，含有[Bcmim]Cl和高MACl濃度的PTF抑制了針孔的形成，保持了更大、更均勻的晶粒。

圖4. 隨退火時間變化的PTFs的X射線衍射（XRD）圖譜

本研究利用氦離子顯微鏡結合次級離子質譜（HIM-SIMS）探究了目標PTF和對照PTF在退火前后的相分布。未經退火的對照PTF顯示出明顯的MACl聚集，可通過[C-N]ˉ和Clˉ離子的局部富集濃度證明（見圖5a）。類似地，Cs+的聚集也可觀察到，通過富集Cs+和貧化Pb+的區域來證明（見圖5b），這可能是由于銫鹽在PPS中的溶解度較低。相反，未經退火的目標PTF具有更均勻的相分布（見圖5c），這歸因于[Bcmim]Cl的存在。經過退火后，兩種PTF都顯示出改善的相均勻性。

基于Cs的聚集物熔化并消失（見圖5d），與先前的研究結果一致，即在150℃下退火將Cs基聚集物轉化為鈣鈦礦相并消除局部的不均勻性。然而，經過退火的目標PTF顯示出較少的Cs⁺貧化。使用飛行時間-SIMS（ToF-SIMS）對目標PTF進行深度剖析顯示，[Bcmim]+在晶界上均勻分布。將[Bcmim]Cl添加到PPS中可以保持由MACl引起的PTF晶粒尺寸的增大，同時通過促進直接轉變為黑相鈣鈦礦和在PTF中均勻分布MACl和其他成分來改善晶體的均勻性和質量。

圖5. 通過HIM-SIMS成像的PTFs的次級電子（SE）圖像及相應的成分分布映射

總結展望

本研究在鈣鈦礦太陽能電池（PSCs）領域探索了一種新的協同摻雜劑-添加劑策略，利用了[Bcmim]Cl和MACl的組合來提高PSCs的效率和穩定性。通過深入理解[Bcmim]Cl和MACl之間的相互作用以及它們對PSCs性能的影響，本研究填補了PSCs研究中的重要空白。此外，研究還通過多種表征技術對PSCs的結構和性能進行了全面分析，為理解PSCs的工作機制提供了重要線索。這項研究為設計和制備高效穩定的大面積PSCs提供了新的思路和策略，同時為光伏領域的其他新型材料和器件的開發提供了科學啟示。通過深入理解摻雜劑和添加劑對PSCs性能的影響，我們可以更好地優化PSCs的性能，并推動其在可再生能源領域的廣泛應用。

文獻信息

Ding, B., Ding, Y., Peng, J. et al. Dopant-additive synergism enhances perovskite solar modules. Nature (2024). 10.1038/s41586-024-07228-z

原創文章，作者：Jenny（小琦），如若轉載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.zzhhcy.com/index.php/2024/03/13/bfdea3204d/

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鈣鈦礦太陽能電池，重磅Nature！

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