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【DFT+實驗】宋鈁ACS Catalysis：引入氧空位，促進NiFeLDH電子遷移以增強催化析氧反應

電化學水分解技術產氫氣，是解決能源短缺和環境污染的一種有前途的技術。在水分解的半反應中，析氧反應(OER)動力學緩慢，設計和開發高效、耐用和低成本的OER電催化劑對于提高OER的動力學是必不可少的。氧空位工程已被廣泛研究以改善催化動力學，其除了具有調節電子結構的強大能力外，還可以通過促進電荷分離來提高半導體電催化劑的導電性。

一些研究表明，電子輸運對薄膜催化劑的凈催化活性影響不明顯；相反，其他研究表明，添加導電添加劑或操縱催化劑的電荷遷移率可顯著提高催化活性。因此，確定電子結構調制和電子輸運的貢獻，以及闡明O_v的關鍵作用對于理解電催化機理和設計有效的OER催化劑至關重要。

基于此，上海交通大學宋鈁課題組討論了O_v促進的NiFe LDH的活性來源，并揭示了電荷轉移對其電催化OER的關鍵作用。

實驗結果表明，表面O_v工程不調節固有催化活性或機理，但降低了電荷傳遞阻力，有利于催化活性中心的可及性；在滴鑄電極上它可以提高超過一個數量級的電導率。此外，活性中心密度與催化活性的線性關系表明，有利的電荷輸運是提高催化活性的根本原因。

此外，本文還提出了一個先前被忽視的事實，即電子傳遞可能開關活性位點的OER催化。原位紫外-可見光譜分析和DFT計算表明，表面O_v工程施加的子帶的建立是催化劑電荷加速輸運的原因，O_v可以作為電子供體向導電帶注入額外的離域電子，從而增加電荷載流子密度和遷移率。

綜上，該項工作強調了電子傳遞在(氧)氫氧化物基電催化劑中的重要作用，還強調了在評價半導體/絕緣催化劑的電催化性能或將其作為實用電極時考慮電子輸運的重要意義。

Oxygen Vacancies Unfold the Catalytic Potential of NiFe-Layered Double Hydroxides by Promoting Their Electronic Transport for Oxygen Evolution Reaction. ACS Catalysis, 2023.

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