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臧雙全/王珊Nature子刊：單原子調(diào)控納米團簇電子結(jié)構(gòu)，增強CO2電還原為CO

介于小分子催化和多相金屬催化之間的金屬納米團簇(NCs)催化是一個新興的研究熱點。盡管它們具有結(jié)構(gòu)上的吸引力，但納米NC的穩(wěn)定性和催化性能普遍較差，使它們無法用于實際應(yīng)用。人們已經(jīng)投入了大量的研究通過定制其組成和結(jié)構(gòu)(如異金屬摻雜、配體工程和尺寸調(diào)節(jié)等)努力來改善金屬NC的本征催化性質(zhì)，但因為金屬簇在組裝過程中易受外部因素的影響，具有明確結(jié)構(gòu)的金屬NC的可控合成仍然面臨著巨大的挑戰(zhàn)。因此，有必要開發(fā)新的裁剪方法以實現(xiàn)具有高活性和穩(wěn)定性的金屬NC納米催化劑的合成。

近日，鄭州大學(xué)臧雙全和王珊等通過有效的共電聚合策略實現(xiàn)了在聚咔唑基體(Poly-(Au₈-DCP@M)，M=Fe、Co、Ni、Cu和Zn)中用單原子(SA)位點修飾的均勻分散的金屬NC。結(jié)果顯示，與純Au₈晶體、自聚合的Poly-Au₈、Poly-DCP@Fe和Poly-(Au₈-DCP)(共聚合的Au₈和DCP)催化劑相比，Poly-(Au₈-DCP@Fe)催化劑對電化學(xué)CO₂RR的催化效率顯著提高。其在?0.57 V_RHE時的CO法拉第效率(FE)高達90.89%；并且Poly-(Au₈-DCP@Fe)在該電位下連續(xù)電解6小時而沒有發(fā)生明顯的活性下降，且反應(yīng)后材料的形貌和結(jié)構(gòu)仍保持良好。

原位光譜表征和理論計算表明，功能化Fe單原子對Au₈團簇的電荷密度和投影態(tài)密度具有調(diào)控作用(這使得它對CO₂的電催化還原活性比單獨的Au₈金屬團簇提高了約18.07倍)，電子結(jié)構(gòu)的重新分布不僅加強了關(guān)鍵中間體*COOH的吸附，而且為CO₂還原反應(yīng)建立了有利的反應(yīng)途徑。

此外，這種將納米團簇和單原子固定在交聯(lián)聚合物網(wǎng)絡(luò)上的策略有效地減少了催化過程中團聚導(dǎo)致的性能失活，顯著提升了反應(yīng)穩(wěn)定性。綜上，這種通過引入額外的SA來調(diào)控金屬納米效能的方法對于設(shè)計高活性的金屬納米催化劑具有重要意義。

Single-atom tailored atomically-precise nanoclusters for enhanced electrochemical reduction of CO₂-to-CO activity. Nature Communications, 2024. DOI: 10.1038/s41467-024-46098-x

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