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2023年6月9日，Phys. Rev. B在線發表了北京理工大學李元昌副教授課題組的研究論文，題目為《Giant enhancement of exciton radiative lifetime by ferroelectric polarization: The case of monolayer?TiOCl₂》。

北京理工大學李元昌團隊Phys. Rev. B: 鐵電極化極大提高了激子的輻射壽命

激子是由庫侖相互作用束縛的電子-空穴對，它們在發光、吸收和光伏應用中發揮著特別重要的作用。除此之外，在大于半徑的尺度上，激子可以被視為玻色子，并發生玻色-愛因斯坦凝聚。盡管理論上提出激子可以自發形成并凝聚成激子絕緣體，但到目前為止，這方面仍然缺乏決定性的實驗證據。在大多數情況下，激子表現為具有有限壽命的凝聚態物質的基本激發。雖然較長的壽命有利于激子凝聚，但較長的壽命并不總是更好的，例如在太陽能電池中。激子結合能和壽命是控制激子動力學的兩個最重要的參數，普遍認為前者越大，后者越大。然而，對單層鐵電TiOCl₂的第一性原理研究表明，情況并非總是如此。研究發現，鐵電極化傾向于減弱激子結合，但提高了激子壽命。這源于自發極化誘導的內建電場和結構畸變的不同影響：前者總是使激子不穩定甚至解離，而后者導致選擇規則的松弛并激活原本不具有光學活性的激子。它們的共同作用導致激子結合能減半，但壽命卻大幅增加了40倍。這項研究結果加深了對光與鐵電材料相互作用的理解，并為利用鐵電控制激子動力學提供了新的見解。

北京理工大學李元昌團隊Phys. Rev. B: 鐵電極化極大提高了激子的輻射壽命

圖1 (a)?順電和 (b) 鐵電態下單層TiOCl₂的俯視圖和側視圖

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圖2??順電和鐵電態下單層TiOCl₂的?(a-b)?PBE能帶和 (c-d) G₀W₀準粒子能帶結構

北京理工大學李元昌團隊Phys. Rev. B: 鐵電極化極大提高了激子的輻射壽命

圖3 (a-b)??順電和鐵電態下準粒子帶隙內的激子能譜及其相對振子強度；(c-f) PEx、PEz、FEx和FEz激子的BSE能帶結構；(g-h) PEz和FEz激子的實空間激子波函數

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圖4?(a) 不同態構型下的激子壽命和結合能；(b)?六種態對應的激子能帶結構

【論文鏈接】

Qu, H. &?Li, Y.?Giant enhancement of exciton radiative lifetime by ferroelectric polarization: The case of monolayer?TiOCl₂.?Phys. Rev. B,?2023, 107, 235407. https://doi.org/10.1103/PhysRevB.107.235407

【其他相關文獻】

[1]?Jiang, Z., Liu, Z., Li, Y. et al. Scaling Universality between Band Gap and Exciton Binding Energy of Two-Dimensional Semiconductors.?Phys. Rev. Lett.,?2017, 118, 266401. https://doi.org/10.1103/PhysRevLett.118.266401

[2]?Jiang, Z., Li, Y., Zhang, S. et al. Realizing an intrinsic excitonic insulator by decoupling exciton binding energy from the minimum band gap.?Phys. Rev. B,?2018, 98, 081408(R). https://doi.org/10.1103/PhysRevB.98.081408

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