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充電時間長和低溫性能差是當下限制鋰電池進一步發展的兩個關鍵問題。解決這些問題最有效的方法之一是升級被稱為鋰電池“血液”的電解液。近日，浙江大學范修林教授團隊報道了一種由小分子組成的有機溶劑可以大大提高電解液中的離子遷移率，在低至?80°C的溫度下，實現快速充電和優異的電池性能。本文重點介紹了該工作的內容。

大多數的鋰離子電池電解液是由溶解在有機溶劑中的鋰鹽組成。當電解液被注入鋰離子電池的多孔電極時，它會迅速充滿孔隙，作為一種介質，允許鋰離子從一個電極傳遞到另一個電極，但不傳導電子。

當鋰鹽溶解在溶劑中時，它們的晶體結構就會完全分解。這個過程部分是由熵驅動的，熵是一種無序的度量：熱力學第二定律表明當鹽中的離子從有序的晶格中釋放出來時，它們會變得更加無序。溶解的一個更大的驅動因素來自焓，焓是一種測量系統總能量的方法。鋰離子與溶劑分子之間的強電相互作用導致了溶劑化結構的形成，其中一個中心鋰離子被結合的溶劑分子包圍。這是一個熱力學上有利的過程，因為它降低了系統的焓。

溶劑化結構中的溶劑分子存在各種排列方式，具體方式與電解質溶液的濃度有關。當鋰離子與其初級溶劑化鞘（鋰離子周圍的第一層分子和離子）之間有很強的結合時，整個溶劑化結構在鋰離子的平移運動過程中不斷移動。這被稱為車輛運輸（vehicular transport，圖1a)。

圖1. 電池電解液中的離子傳輸機制

可以認為，鋰離子在電池電解質中的輸運速度與溶劑化結構中的分子和離子的排列密切相關，而溶劑化結構又受溶劑性質和鋰鹽濃度的控制。這樣的模型表明，車輛輸運機制主導的情況下，具有較小溶劑化結構的鋰離子在電解質中移動得更快，特別是對于小的溶劑分子和在初級溶劑化鞘中的分子數量較低時。

然而，有時這種機制不能單獨解釋異常高的離子遷移率，例如在水電解質中質子（氫離子，H⁺）的遷移。質子與水溶液中的水分子結合形成水合氫離子（H₃O⁺），這使得質子可以在鄰近的水分子之間傳遞。這種中繼機制被稱為結構輸運（structural transport，圖1b），因為它依賴于一種特定的溶劑化結構，使離子能夠在分子之間“跳躍”。在-60°C下，結構輸運使水質子的離子電導率提高到有機溶劑中鋰鹽溶液的100倍左右，并解釋了為什么含水電解質的電池可以在低至-100°C的溫度下工作。

一般認為，液體電解質中的鋰離子可以通過車輛或結構機制，或通過兩者的結合來運輸，這取決于鋰鹽中的離子濃度。例如，高濃度會激活結構運輸機制。然而，溶劑化結構的大小決定輸運機制的程度通常被忽略了。浙江大學范修林教授團隊提出，當溶劑分子非常小時，相應的微小的溶劑化結構可以實現一種新型的結構輸運。

作者開始他們的研究時，通過使用分析實驗和計算模型確定了一個特別有前途的由鋰鹽溶解在fluoroacetonitrile（FAN）溶劑中形成的電解液。在25℃下，該電解液具有40.3 mS/cm的超高離子電導率。此外，在-70°C時，其離子電導率為11.9 mS/cm，比由常規的電解質在相同的溫度下實現的高10000倍以上。

分子動力學模擬結果表明小尺寸的FAN分子促進了溶劑化，其中在鋰離子周圍形成兩個鞘層。內層溶劑化鞘不僅包含溶劑分子，還包含鋰離子的反離子。外層溶劑化鞘層也包含溶劑分子。此外，外層溶劑化鞘層會將鋰離子從內層溶劑化鞘中拉出來，從而產生鋰離子可以通過的通道，增強傳輸特性（圖1c)。這種以前不為人知的結構運輸形式可以激發快速充電和開發低溫電池的創新方法。

電池是集成材料科學、電化學科學和嵌入科學的復雜系統。協調許多影響電池性能的因素就像指揮一部交響樂，其中每一種樂器都起著至關重要的作用。因此，作者的傳輸機制幾乎肯定需要與其他設計特性一起使用，以開發能夠快速充電并在低溫下工作的電池。

小的溶劑化結構與用于制造正負電極的材料之間潛在的相容性的缺乏也是一個需要仔細考慮的問題。溶劑化結構的成分在電池充放電過程中會發生氧化還原反應，在電極上形成表層，嚴重影響循環以及電池的快速充電能力。范修林教授等人在實驗中發現，他們的新電解質促進了電極上導電層的形成，這有助于充電，并支持在極低的溫度下使用電池，這表明它與正、負電極均具有良好的相容性。

范教授團隊的研究為開發下一代鋰離子電池開辟了研究途徑。更廣泛地說，所報道的新型離子傳輸機制也能拓展至鋰以外的儲能電池系統，如鈉離子電池、鉀離子電池、鎂離子電池和鈣離子電池等領域的研究。

文獻信息

Tiny sheaths of solvent boost battery performance， 2024， https://doi.org/10.1038/d41586-024-00378-0

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