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?西安交通大學ACS Catalysis：強氫鍵界面水抑制HER動力學，促進電化學CO2還原為C2+

利用可再生電能驅動電化學CO₂還原反應(CO₂RR)是生產高附加值燃料的有效途徑。在各種產物中，多碳產物(C₂₊)由于其較高的能量密度而備受青睞。然而，反應過程中嚴重的析氫顯著降低*CO中間產物的覆蓋率，從而降低C-C偶聯的幾率。調控電極-電解質界面微環境是抑制HER活性、提高C₂₊選擇性的有效途徑。大量研究表明，微環境尤其是疏水性的調控有助于實現這一目標。

然而，疏水層修飾總是引發綜合效應: 水可利用性的降低不僅抑制了HER的活性，而且影響了CO₂RR中質子-電偶聯步驟的過程。因此，有必要在分子水平上對疏水微環境進行深入理解和精確調控。

近日，西安交通大學肖春輝課題組通過電化學原位振動光譜結合分子動力學模擬，采用厚度可控的聚二甲基硅氧烷改性銅催化劑(PDMS)作為模型催化劑，探究了帶電疏水電極表面界面水結構的動態變化，并進一步探討了其抑制電極活性和提高多碳產物選擇性的機理來源。

結果表明，疏水電極表面附近的界面水分子間存在強烈的氫鍵相互作用，且氫鍵相互作用的強度隨著偏壓的增大而增強；強烈的分子間氫鍵使得水分子的重新取向變得困難，從而導致金屬-氫之間的距離變長，抑制了水分子的解離，減少了*H的覆蓋率。

適度的*H覆蓋度不僅可以抑制析氫反應，而且可以通過中間體的加氫反應促進C-C二聚反應。因此，改性的Cu (111)@PDMS催化劑的H₂的選擇性被顯著抑制，從21.8%下降到10.4%；在-0.98 V_RHE處C₂H₄、CH₃CH₂OH和CH₃COOH的法拉第效率(FE)分別為41.2%、21.2%和12.8%，在-1.08 V_RHE處的C₂₊部分電流密度高達-135 mA cm^-2，優于未改性的Cu (111)催化劑。

此外，該材料在連續電解8 h后，C₂₊的FE仍保持在60%以上，證明了Cu (111)@PDMS催化劑具有良好的穩定性。綜上，該項研究證明界面水的氫鍵結構在CO₂RR反應中起著重要作用，為精確控制反應選擇性提供了的理論基礎。

Strong hydrogen-bonded interfacial water inhibiting hydrogen evolution kinetics to promote electrochemical CO₂?reduction to C₂₊. ACS Catalysis, 2024. DOI: 10.1021/acscatal.3c05880

原創文章，作者：Gloria，如若轉載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.zzhhcy.com/index.php/2024/03/07/ea3f871168/

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