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角分辨光電子能譜(ARPES)簡介

作者介紹

大家好,我是2020級研究生李遲昊,來自張童老師課題組。浙江杭州人,中共黨員,熱愛打羽毛球。

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大家好,我是2020級直博生郭楠,來自張童老師課題組。湖北荊門人,中共黨員,熱愛美食和美景,和一切動聽的聲音。

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我們組的研究對象是復雜量子材料及其微結構,研究手段是角分辨光電子能譜(ARPES)和掃描隧道顯微鏡(STM)。ARPES作為測量晶體電子結構最直接的手段,在凝聚態物理實驗中發揮著巨大的作用,今天我們來給大家介紹ARPES的原理及應用。

下面有請李遲昊與郭楠同學大家介紹ARPES技術!

基本原理[1]

角分辨光電子能譜(ARPES)簡介

ARPES基于光電效應,光照射到材料上并被電子吸收,然后電子從材料中逸出。ARPES作為一種光譜工具,人們可以利用光發射過程的運動學來推斷電子從材料發射之前的結合能角分辨光電子能譜(ARPES)簡介和晶體動量hk。常見的ARPES測量過程如下:一個單晶樣品被能量為的單色光照射,導致電子在所有可能的方向上進行光發射。這些電子的一小部分由光電發射光譜儀收集,該光譜儀記錄每個檢測到的電子的動能角分辨光電子能譜(ARPES)簡介和發射角(?, φ)。這里?是相對于表面法線的極角,而?是通常相對于實驗幾何或晶軸定義的方位角。基于能量和動量守恒,可以推導出發射前和發射后電子態之間的以下關系:

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其中,角分辨光電子能譜(ARPES)簡介是材料表面功函數,角分辨光電子能譜(ARPES)簡介是電子動量平行于樣品表面的分量,角分辨光電子能譜(ARPES)簡介是光電子動能,角分辨光電子能譜(ARPES)簡介是電子發射前的束縛能。

由于晶體結構的離散面內周期性,角分辨光電子能譜(ARPES)簡介在整個光電發射過程中是守恒的(以面內倒易晶格矢量角分辨光電子能譜(ARPES)簡介為模)。正交分量角分辨光電子能譜(ARPES)簡介在通過表面的過程中不守恒,但可以在某些假設下推導出來。光發射過程的能量如下圖所示。請注意,角分辨光電子能譜(ARPES)簡介是相對于樣品的真空能級 Evac 定義的。通常我們關注的能量不是依賴于 hν 的角分辨光電子能譜(ARPES)簡介,而是相對于費米能級角分辨光電子能譜(ARPES)簡介而定義的束縛能角分辨光電子能譜(ARPES)簡介。在實踐中,對應于角分辨光電子能譜(ARPES)簡介角分辨光電子能譜(ARPES)簡介是通過將費米-狄拉克分布擬合到與樣品電接觸的多晶金屬的光譜來校準的,電接觸使得它們的費米能級相等[2]

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2.設備

2.1分析器

析器的作用是分離不同能量的光電子,并分析這些光電子的動量信息。現代光譜儀具有透鏡元件,可用于記錄電子的角度或空間分布。ARPES實驗使用角度分布。探測器可以記錄光電子的能量分布和角分布,這可以追溯到光電子發射前單粒子光譜函數[1]。我們常用的是半球型分析器,具有兩組同心電極,產生徑向電場。光電探測器可以記錄不同動能的電子沿著徑向維度分布的光電流。一般來說,分析器的能量分辨率可以到1meV,角分辨率小于0.1°。影響ARPES能量分辨率的主要因素主要來自入射光的單色性。

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分析器示意圖[1]

2.2光源

2.2.1 氦燈(21.2eV)、激光等實驗室常用光源

我們所說的氦燈,是一種以氦氣為工作物質,放電發光的燈。氣體在高壓環境下被電離,最終回到電中性并發出光。由于氣體分子的能級是一定的,在一定壽命條件下,可以認為氣體離子中和后發出的光只有某些特定波長。氦燈主要發出21.2eV和40多eV兩種能量的光,其中21.2eV的光是表面敏感的,符合表面物理的主題。我們一般通過單色器,選取21.2eV開展ARPES研究。在實際實驗中,由于氦離子存在壽命等原因,發出的光是存在一定展寬的,導致能量分辨率有限;氦燈發出的光是非極化的,無法通過選擇定則研究特定能帶,會看到費米面附近所有的能帶。由于能量分辨率受限,多條相近的能帶較難分辨,多少有些“雪上加霜”的意味。總的來說,氦燈是一種相對廉價,維護成本低,足夠開展表面物理研究的光源。

我們知道,激光的單色性很好,光子能量一般只能到達10eV。這樣的光可以探測的布里淵區面積有限,但是優點是非表面敏感,能量分辨率好,光斑較小,適用于研究比較小的單晶樣品。

2.2.2? ?同步輻射實驗[3]

同步輻射(Synchrotron radiation)泛指以相對論速度運動的帶電粒子因在外加磁場中加速而發出的輻射。相較在家做實驗(泛指氦燈等光源的ARPES系統),同步輻射因輻射光強度大、可以根據需求變更光子能量、相干性強等優勢,被廣大ARPES科研民工喜愛。

電子在環形粒子加速器中以相同能量做圓周運動,產生同步輻射。同步輻射可以基于洛倫茲力的相關知識簡單了解。我們知道,洛倫茲力可以寫為:

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這里角分辨光電子能譜(ARPES)簡介指的是回旋半徑。對于相對論尺度的粒子,動量可以寫成:

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這里角分辨光電子能譜(ARPES)簡介是以粒子靜止能量為單位的電子能量。這樣,可以得到相對論尺度的粒子的回旋半徑為:

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根據電動力學的相關討論,一個加速運動的粒子發出的輻射電場與視在加速度成正比。相對論速度的粒子發出的輻射被壓縮到一個緊密準直的高度定向圓錐中,波長包含從遠紅外到硬X射線區域。值得一提的是,由于電子的加速度嚴格水平,同步輻射是極化光,可以根據選擇定則觀測不同的能帶。現有同步輻射光源通常外加扭擺器(wiggler)或波蕩器(undulator)以施加交替磁場,驅動電子沿著振蕩路徑前行,進一步促使電子發生同步輻射。

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波蕩器工作原理示意圖

3.APRES能做什么?

可以研究費米面附近的局域能帶結構,包括但不限于:重費米子材料(研究低溫下局域的4f電子逐漸巡游的行為)、拓撲材料(例如拓撲絕緣體的Dirac cone)、高溫超導(銅基超導體如Bi2212、Bi2223體系,鐵基超導體如FeSe體系)。

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參考文獻:

[1]? https://arpes.stanford.edu/

[2] Sobota J A ,? He Y ,? Shen Z X . Electronic structure of quantum materials studied by angle-resolved photoemission spectroscopy[J].? 2020.

[3]???? Als-Nielsen J., 封東來譯. 現代X光物理原理. 復旦大學出版社, 2015.

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