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?華科/陜師大AEM：組分偏析耦合結(jié)晶-非晶異質(zhì)結(jié)構(gòu)，促進(jìn)RhCuBi TME催化乙醇電氧化

直接乙醇燃料電池(DEFCs)長期以來一直被認(rèn)為是有前途的便攜式能源生產(chǎn)設(shè)備。目前，關(guān)于提高DEFC效率的研究主要局限于鉑(Pt)和鈀(Pd)納米材料，它們表現(xiàn)出良好的催化活性。乙醇氧化(EOR)涉及通過C-C鍵斷裂轉(zhuǎn)移12個(gè)電子，人們已經(jīng)做出了廣泛的努力以提高Pt/Pd基催化劑對(duì)EOR的催化效率。然而，Pt和Pd本身具有C-C鍵斷裂效率低、氧親和力低、對(duì)有毒中間體吸附能力強(qiáng)等特點(diǎn)，這促使人們開發(fā)不依賴于Pt和Pd的高性能EOR催化劑。在可能的替代品中，銠(Rh)在EOR過程中具有更強(qiáng)的C-C鍵斷裂能力，但是目前對(duì)Rh基催化劑的結(jié)構(gòu)/組成設(shè)計(jì)和催化機(jī)理的研究有限，因此其EOR性能仍然不理想。

近日，華中科技大學(xué)夏寶玉和陜西師范大學(xué)陳煜等合成了一種具有富含RhBi的晶態(tài)/富含RhCu的非晶態(tài)異質(zhì)結(jié)構(gòu)自支撐超薄RhCuBi三金屬烯(RhCuBi TME)，該材料獨(dú)特的結(jié)晶/非晶異質(zhì)結(jié)構(gòu)提供了大量高活性界面位點(diǎn)，表現(xiàn)出優(yōu)異的EOR性能。

實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，與商業(yè)Pt和Pd基準(zhǔn)催化劑相比，RhCuBi TMEs對(duì)于EOR C₁途徑表現(xiàn)出高達(dá)43.3%的選擇性，起始氧化電位分別減小130和150 mV，并且在0.68 V_RHE時(shí)EOR質(zhì)量活性分別增強(qiáng)2.6倍和3.5倍。

此外，Rh固有的高氧親和性和原位形成的Rh/Cu(OH)_x/Bi(OH)_y界面進(jìn)一步增強(qiáng)了RhCuBi TEM的EOR穩(wěn)定性。FTIR、原位ATR-IR和理論計(jì)算表明，乙醇在RhCuBi TMEs催化劑表面吸附作用增強(qiáng)和表面CH₃CO*的氧化方向?qū)μ岣逧OR起決定性作用。RhBi合金，尤其是晶格拉伸的晶態(tài)/非晶態(tài)界面位點(diǎn)，有利于乙醇的吸附/活化和CH₃CO*向C₁途徑的脫氫，進(jìn)而加快了EOR反應(yīng)動(dòng)力學(xué)和增強(qiáng)反應(yīng)活性。

總的來說，RhCuBi TMEs材料優(yōu)異的EOR性能和較高的電化學(xué)還原性能進(jìn)一步突出了Rh基納米材料在能源電催化和醇類燃料技術(shù)中的潛在應(yīng)用前景。

RhCuBi trimetallenes with composition segregation coupled crystalline-amorphous heterostructure toward ethanol electrooxidation. Advanced Energy Materials, 2024. DOI: 10.1002/aenm.202400112

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