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襯底取向增強的CaRuO?/SrTiO?界面鐵磁性

關聯氧化物異質界面多自由度之間的強烈耦合相互作用,往往會導致完全不同于體相的奇異物態和新穎物理效應,是設計開發氧化物復合功能材料和新結構器件的有效途徑。4d釕酸鹽 (ARuO3) 作為復雜氧化物體系中一個重要的家族,表現出巡游鐵磁性、磁性Weyl費米子、非常規超導、非費米液體等一系列豐富多彩的物理性質。SrRuO3?作為唯一天然具有鐵磁性和強自旋軌道耦合(SOC)的鈣鈦礦氧化物,成為該體系研究的明星材料。

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SrRuO3高達 160K 的鐵磁居里溫度和良好的金屬導電性使它在自旋電子學器件研究中具有巨大潛力,而由鐵磁性和強SOC共存所導致的巨大反常霍爾效應、拓撲霍爾效應甚至量子反?;魻栃刃缕嫖镄砸矀涫苋藗冴P注。然而,在各種4d、5d過渡金屬氧化物中,SrRuO3的巡游鐵磁性似乎為一個特例,給以此為基礎的新型自旋/軌道器件設計帶來局限性。人工設計出更多集強SOC和時間反演對稱性破缺(即鐵磁性)于一體的新材料體系,是目前自旋電子學研究中高度關注的問題。

作為SrRuO3的姐妹材料,CaRuO3具有與SrRuO3完全相同的正交相晶格結構和離子化學價態。不同之處在于,由于Ca2?的離子半徑(1.08 ?)比Sr2?(1.31 ?)小得多,CaRuO3中RuO6八面體的正交畸變大約是SrRuO3的兩倍,將Ru-O-Ru鍵角彎至150°,而SrRuO3中為163°。因此,無論是在體塊還是薄膜形式中,CaRuO3都保持了順磁性直至低溫。將磁有序引入CaRuO3是實驗或理論研究中一個引人注意的主題。

中國科學院物理研究所/北京凝聚態物理國家研究中心磁學M03組博士研究生時文瀟,在陳沅沙副研究員、孫繼榮研究員的共同指導下,聯合物理所張慶華副研究員、谷林研究員,朱濤研究員等,基于非對稱異質界面超常調制的研究思路,成功地利用界面氧八面體傾斜/扭轉相互耦合效應在CaRuO3/SrTiO3超晶格中誘導出界面鐵磁性,揭示了RuO6八面體傾斜/扭轉的抑制是釕酸鹽鐵磁性產生的重要機制。相關工作以《Symmetry-mismatch-induced ferromagnetism in the interfacial layers of CaRuO3/SrTiO3?superlattices》為題發表在《Advanced Functional Materials》上。然而,該工作中仍存在一個未解決的重要問題,即在CaRuO3中誘導產生的界面鐵磁相最高居里溫度僅為120 K,最大飽和磁化強度約為0.8μB/f.u.,仍然低于通常SrRuO3薄膜的轉變溫度和磁矩。

襯底取向增強的CaRuO?/SrTiO?界面鐵磁性
圖1. 111-超晶格體系的宏觀磁測量

近期,該團隊在以上工作的基礎上進一步利用襯底取向實現了對CaRuO3/SrTiO3界面磁性的顯著增強。他們發現將異質結堆疊方向由[001]軸向改變成[111]軸向后,界面鐵磁序將得到改善。體系最高居里溫度提高至155 K,而最大飽和磁化強度增加到1.3 μB/f.u.,這些磁性參數已經可以和典型的巡游鐵磁體SrRuO3相比擬(圖1)。各向異性磁電阻測量進一步揭示該體系具有六重對稱性的強面內磁各向異性,呈現出3.0 ~ 3.6 T的大面內各向異性場。更重要的是,通過改變SrTiO3插層的厚度,體系的磁易軸可以在面內發生90度的轉動,從?112??方向變化到?110?方向(圖2)。該系列工作展示出一種完全基于界面氧八面體耦合畸變設計產生界面鐵磁性的示例,特別是構成異質界面的兩種氧化物各自均不具備長程磁序,其部分原理也將適用于其他具有類似對稱失配的氧化物體系。這種在兩種非磁性氧化物產生的強低維磁性界面體系將為多功能氧化物材料和器件提供了新思路。

?襯底取向增強的CaRuO?/SrTiO?界面鐵磁性

圖2. 111-超晶格體系的磁電阻和各向異性磁電阻測量

相關成果以《Enhancing interfacial ferromagnetism and magnetic anisotropy of CaRuO3/SrTiO3?superlattices via substrate orientation》為題,發表在《Small》期刊上。文章的第一作者為中國科學院物理研究所博士研究生時文瀟,通訊作者為中國科學院物理研究所陳沅沙副研究員和孫繼榮研究員。該工作得到了科技部、國家自然科學基金委項目、中國科學院戰略性先導科技專項和中國科學院重點項目的支持。

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