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?【DFT+實驗】河北大學/燕大Nat. Commun.：2D Cu基高熵氧化物作為活性穩定的光熱催化劑

銅（Cu）基納米催化劑是各種工業催化過程的基石，但是協同增強Cu基納米催化劑的催化穩定性和活性仍面臨著巨大挑戰?；诖耍?strong>日本國家材料研究所/河北大學葉金花教授、燕山大學張利強研究員和河北大學李亞光博士等人報道了應用高熵原理修飾Cu基納米催化劑的結構，發明了一種PVP模板化方法，可以將6-11種不同元素作為高熵2D材料普遍合成。

以2D Cu₂Zn₁Al_0.5Ce₅Zr_0.5O_x為例，不僅提高了40-800 ℃的燒結阻力，而且提高了其CO₂加氫活性，500 ℃時的純CO產率為417.2 mmol g^?1 h^?1，是已有先進催化劑的4倍。當2D Cu₂Zn₁Al_0.5Ce₅Zr_0.5O_x用于光熱CO₂加氫時，在環境太陽光照射下，其光化學能轉換效率達到36.2%，CO生成率為248.5 mmol g^?1 h^?1，CO產率為571 L。

通過DFT計算，作者研究了2D Cu₂Zn₁Al_0.5Ce₅Zr_0.5O_x的燒結阻力和CO₂加氫活性的機理。2D Cu₂Ce₇O_x的金屬Cu析出能壘為6.61 eV，明顯大于純CuO的金屬Cu析出能壘。結果表明，采用CeO₂等金屬氧化物作為載體引入SMSI可以減弱Cu的燒結。

同時，2D Cu₂Zn₁Al_0.5Ce₅Zr_0.5O_x中金屬Cu析出能壘高達8.85 eV，明顯高于2D Cu₂Ce₇O_x和CuO，因此2D Cu₂Zn₁Al_0.5Ce₅Zr_0.5O_x中Cu種的耐燒結性主要歸因于高熵變化。

對于Cu NP/CeO₂，Cu-CO中間體（CO* ?+ ?H₂O(g) → CO(g) + H₂O(g)）的釋放表現出1.46 eV的自由能變化，表明這是一個限制速率的步驟。Cu在Cu NP/CeO₂和2D Cu₂Zn₁Al_0.5Ce₅Zr_0.5O_x中、C在CO*中的Bader電荷分別為+0.15、+1.38、-0.22|e|，表明Cu-CO在Cu NP/CeO₂和2D Cu₂Zn₁Al_0.5Ce₅Zr_0.5O_x中的配位分別為共價配位和離子配位。結果表明，由于Cu-CO鍵由共價鍵轉變為離子鍵，Cu-CO在2D Cu₂Zn₁Al_0.5Ce₅Zr_0.5O_x上比Cu NP/CeO₂更優先解離。

Cu-based high-entropy two-dimensional oxide as stable and active photothermal catalyst. Nat. Commun., 2023, DOI: https://doi.org/10.1038/s41467-023-38889-5.

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