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全固態電池面臨高界面電阻和鋰枝晶生長的問題，導致鋰沉積/剝離庫侖效率（CE）低于90％，并且在高容量時臨界電流密度低。

在此，馬里蘭大學王春生團隊通過在Li₆PS₅Cl電解質和鋰負極之間插入混合離子電子導電(MIEC)和疏鋰的LiF-C-Li₃N-Bi納米復合材料中間層以解決界面電阻與鋰枝晶生長問題。

結果顯示，該復合電極在0.2 mA cm^-2/0.2 mAh cm^-2下，將鋰沉積/剝離CE顯著提高到99.6%，臨界電流密度(CCD)為>3.0 mA cm^?2/3.0 mAh cm^?2。具有高離子電導率(10^?5S cm^?1)和低電子電導率(3.4×10^?7 S cm^?1)的疏鋰LiF-C-Li₃N-Bi中間層使Li能夠在集流體(CC)表面而不是在Li₆PS₅Cl表面上沉積，從而避免了Li₆PS₅Cl電解質的還原。

鋰在CC表面初始沉積過程中，Li滲透到多孔的LiF-C-Li₃N-Bi層中，并將Bi納米顆粒鋰化為Li₃Bi。LiF-C-Li₃N-Li3Bi中間層中的親鋰Li₃Bi和Li₃N納米顆粒將隨著沉積的鋰一起向CC移動最終形成LiF-C-Li₃N-Li₃Bi疏鋰/親鋰中間層。該中間層使面積容量為1.4 mAh cm^-2的Co_0.1Fe_0.9S₂/Li₆PS₅Cl/Li電池在150 mA g^-1下的循環壽命達到850次。

圖1. F和N在LiF-C-Li₃N-Bi/SS中間層的分布

總之，該工作通過在Li₆PS₅Cl電解質和鋰負極之間引入混合離子/電子導電(MIEC)疏鋰層LiF-C-Li₃N-Bi，以避免在Li₆PS₅Cl電解質表面沉積鋰。結果顯示，循環幾次后，鋰側的疏鋰LiF-C-Li₃N-Bi中間層部分轉化為疏鋰/親鋰LiF-C/Li₃Bi-Li₃N。親鋰的Li₃Bi-Li₃N層可以實現均勻的鋰沉積，而疏鋰的多孔LiF-C層由于界面能高，可以在沉積/剝離過程中實現可逆的鋰嵌入/脫出，而不會形成鋰枝晶。

所形成的親鋰/疏鋰界面使得Li/Li₆PS₅Cl/Li對稱電池能夠在3.0 mA cm^-2的高電流密度和3.0 mAh cm^-2的高容量下穩定循環，并且Li/Li₆PS₅Cl/CC半電池在0.2 mA cm^-2/0.2 mAh cm^-2下達到99.6%的CE。采用Co_0.1Fe_0.9S₂正極材料的全固態鋰電池均表現出優異的循環穩定性。因此，該項工作為設計高性能全固態電池提供了一種通用策略。

圖2. 電池性能

Interface Design for High-Performance All-Solid-State Lithium Batteries, Advanced Energy Materials 2023 DOI: 10.1002/aenm.202303046

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王春生AEM：高性能全固態鋰電池的界面設計

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