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?清華大學(xué)JACS：節(jié)能且高效，多功能分子催化劑助力乙烯一步電化學(xué)轉(zhuǎn)化為乙二醇

有機(jī)物電合成具有反應(yīng)條件溫和(環(huán)境溫度和壓力)和沒(méi)有潛在危險(xiǎn)的氧化劑或還原劑等特點(diǎn)。在眾多化學(xué)品中，乙二醇(EG)是一種需求量很大的重要商品化工產(chǎn)品，傳統(tǒng)的EG生產(chǎn)方法是通過(guò)熱催化氧化制取，這種方法消耗大量的化石燃料并排放CO₂，且反應(yīng)中間體環(huán)氧乙烷的處理和純化成本很高。一步電化學(xué)C₂H₄-EG轉(zhuǎn)化法提供了一個(gè)可持續(xù)的路線，但是其存在依賴于貴金屬催化劑、活性低和選擇性不理想等缺點(diǎn)，嚴(yán)重限制了該方法的工業(yè)應(yīng)用。

近日，清華大學(xué)段昊泓和李必杰等在碳納米管上負(fù)載酞菁鈷(CoPc/CNT)，用于一步電化學(xué)C₂H₄轉(zhuǎn)化為EG的反應(yīng)。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，該催化劑在常溫常壓下以100%的選擇性和1.78 min^?1的周轉(zhuǎn)頻率生產(chǎn)EG，比Pd催化劑更具競(jìng)爭(zhēng)力。

此外，研究人員對(duì)CoPc/CNT的穩(wěn)定性進(jìn)行了測(cè)試。在連續(xù)20小時(shí)的電解試驗(yàn)中，EG的平均產(chǎn)率和法拉第效率(FE)分別為12.2 μmol h^?1和21.2%，并且在反應(yīng)過(guò)程中沒(méi)有觀察到明顯的催化性能損失和CoPc聚集。

基于實(shí)驗(yàn)和原位光譜表征，研究人員提出CoPc/CNT在C₂H₄電化學(xué)氧化成EG過(guò)程中充當(dāng)多功能催化劑：1.水活化：CoPc中的Co中心在電化學(xué)條件下被水氧化，產(chǎn)生高價(jià)鈷氧化物；2.烯烴環(huán)氧化：類似于均相體系，由此產(chǎn)生的Co-oxo物種催化C₂H₄環(huán)氧化，通過(guò)氧轉(zhuǎn)移過(guò)程得到吸附的EO；3.環(huán)氧化物開(kāi)環(huán)：Co-oxo的Lewis酸位點(diǎn)激活EO向水的親核攻擊，最終形成開(kāi)環(huán)產(chǎn)物EG。此外，電極表面高濃度的H⁺也通過(guò)H⁺介導(dǎo)的途徑參與了開(kāi)環(huán)反應(yīng)。

值得注意的是，先前報(bào)道的通過(guò)氧轉(zhuǎn)移過(guò)程的C₂H₄-EO轉(zhuǎn)化中，使用H₂O₂在TS-1上實(shí)現(xiàn)C₂H₄-EO轉(zhuǎn)化的轉(zhuǎn)化，并且在另一種酸溶液或在另一種固體酸上完成EO向EG的轉(zhuǎn)化；相比之下，CoPc獨(dú)特的多功能特性使得在一個(gè)單一催化劑的反應(yīng)器中實(shí)現(xiàn)一步電化學(xué)C₂H₄轉(zhuǎn)化為EG。

One-step electrochemical ethylene-to-ethylene glycol conversion over a multitasking molecular catalyst. Journal of the American Chemical Society, 2024. DOI: 10.1021/jacs.3c14381

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?清華大學(xué)JACS：節(jié)能且高效，多功能分子催化劑助力乙烯一步電化學(xué)轉(zhuǎn)化為乙二醇

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