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復合固態電解質（SSEs）可以提高氧化物SSEs的柔性，以降低電解質和電極之間的界面電阻。然而，復合SSEs中的陶瓷納米填料在高含量下會發生團聚，從而降低離子電導率。

圖1.?UHS法制備三維多孔SSE骨架的示意

合肥工業大學項宏發、平煒煒等采用超高速高溫燒結（UHS）和流延相結合的方法制備了連續的納米晶體Li_6.5La₃Zr_1.5Ta_0.5O₁₂（LLZTO）骨架。由于前驅體的燒結時間較短（約為5s），LLZTO晶粒被限制在約300nm，鋰損失有限。

即使在微量溶劑（3wt%）條件下，復合SSE膜也表現出5×10^?4 S?cm^?1的離子電導率?，比DOL電解質（1×10^?5 S·cm^?1，8 wt%溶劑），進一步證明了納米晶體LLZTO骨架的高鋰離子導電性。此外，復合SSE膜的臨界電流密度為3.4 mA·cm^?2，是陶瓷聚合物SSEs的最高報告值之一。

圖2.?復合SSEs的制備及表征

實驗顯示，Li/復合SSEs/Li對稱電池可以在0.2至0.4 mA·cm^?2的電流密度下循環~120 h。LiFePO₄/LLZTO-PEGDA復合SSEs/Li全電池在50次循環后表現出約150 mAh·g^?1的高比放電容量，庫侖效率約為97%。

為了探索大尺寸復合電解質膜的可加工性，這項工作還展示了一個軟包（2?×?5cm），其具有約150 mAh·g^?1的高比容量，并且循環25次后容量保持率約94.5%。這項工作為制備用于高能量密度全固態電池的納米晶體陶瓷SSE骨架鋪平了新的道路。

圖3.?電化學性能研究

A Nanocrystal Garnet Skeleton-Derived High-Performance Composite Solid-State Electrolyte Membrane. Energy Storage Materials 2023. DOI: 10.1016/j.ensm.2023.103140

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?合工大宏發/平煒煒EnSM：納米石榴石骨架衍生的高性能復合固態電解質膜

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