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復合固態電解質（CSEs）中的填料主要負責增強鋰離子的導電性，但幾乎不調節固態電解質界面（SEI）的形成。

清華深研院康飛宇/賀艷兵/柳明AM：混合SEI助力固態鋰金屬電池2200次循環！

圖1.?CSE的制備和表征

清華大學深圳國際研究生院康飛宇、賀艷兵、柳明等提出了一種界面反應策略，采用獨特的介電NaNbO₃（NNO）填料與聚偏二氟乙烯（PVDF）基體（PNNO）結合，在Li-CSEs界面上定制堅固的氟化Li/Na雜化SEI。

Li_0.025Na_0.975NbO₃（LNNO）是通過在NNO中進行Li⁺和Na⁺取代而形成的，并且取代的Na⁺參與SEI的形成。富含NaF/LiF的堅固SEI對Li⁺遷移表現出優異的導電性和高楊氏模量（8.01GPa），這在固態鋰金屬電池的高面容量下實現了長期的鋰沉積/剝離循環。此外，介電NNO可以誘導PVDF的高介電β相的形成，以促進鋰鹽的離解，并產生更多可移動的Li⁺，從而實現PNNO-5（5.56×10^-4 S cm^-1）的高離子電導率。

圖2.?LiF/NaF-SEI雜化物的形成機制

結果，使用PNNO電解質的Li/Li對稱電池在3 mAh cm^-2的高面積容量下維持超過600小時的長期循環。固態NCM811/Li電池可以在2C下穩定循環2200次，并在-20℃下表現出優異的性能。

此外，當與高負載陰極（10 mg cm-2）配對時，固態NCM811/Li電池也顯示出顯著提高的電池穩定性，顯示出固態鋰金屬電池商業化的巨大前景。這項工作為開發安全穩定的固態鋰金屬電池提供了一種在復合固態電解質中進行界面工程的填料的新設計原理。

圖3.?固態NCM/Li電池的電化學性能

Dielectric Filler-induced Hybrid Interphase Enabling Robust Solid-State Li Metal Batteries at High Areal Capacity. Advanced Materials 2023. DOI: 10.1002/adma.202311195

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