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1. 廈大黃巍/王鳴生/陳松巖EES：基于全電化學(xué)活性硅陽(yáng)極的超高性能固態(tài)電池

電池頂刊集錦：崔光磊、索鎏敏、陸俊、康飛宇、賀艷兵、王鳴生、袁一斐、付永柱、項(xiàng)宏發(fā)等成果！

鋰-硅合金由于其高的離子/電子導(dǎo)電性而被認(rèn)為是先進(jìn)硅基固態(tài)電池的關(guān)鍵陽(yáng)極材料。然而，鋰-硅合金中的高鋰含量增加了電池充電過(guò)程中鋰枝晶生長(zhǎng)和軟短路的風(fēng)險(xiǎn)。

圖1. Li₂₁Si₅合金的自發(fā)反應(yīng)示意以及與作為陽(yáng)極的性能改善演示

廈門(mén)大學(xué)黃巍、王鳴生、陳松巖等開(kāi)發(fā)了一種全電化學(xué)活性Si/Li₂₁Si₅復(fù)合陽(yáng)極，其結(jié)構(gòu)合理，Li₂₁Si₅和純Si的比例得到了優(yōu)化。具體而言，這項(xiàng)工作利用微米Si氧化層中的缺陷，首先通過(guò)快速自發(fā)的Li-Si合金化反應(yīng)單獨(dú)合成了Li₂₁Si₅合金，然后通過(guò)冷壓將其與Si顆粒混合。在這種復(fù)合陽(yáng)極中，Li₂₁Si₅晶粒均勻分布在Si顆粒之間，并作為Si的軟緩沖。

由于Li₂₁Si₅晶粒和Si顆粒之間的自放電有限，Li₂₁Si₅合金可保持鋰飽和狀態(tài)，并起到鋰補(bǔ)充的作用。同時(shí)，它還能在負(fù)極中構(gòu)建導(dǎo)電網(wǎng)絡(luò)，促進(jìn)鋰離子的傳輸并促使其儲(chǔ)存在硅顆粒中，從而避免形成枝晶。

圖2.?Si/Li₂₁Si₅陽(yáng)極的設(shè)計(jì)與表征

因此，Si/Li₂₁Si₅基固態(tài)電池在17.9 mAh cm^?2下實(shí)現(xiàn)了97.8%的超高首效和18.8%的超低膨脹率，在1C下經(jīng)過(guò)1000次循環(huán)后容量保持率達(dá)到66.7%，在60C下經(jīng)過(guò)1000次循環(huán)后容量維持率達(dá)到52.9%。據(jù)作者所知，這是迄今為止報(bào)道的最佳結(jié)果。總體而言，這項(xiàng)工作為制備高性能鋰-硅合金陽(yáng)極提供了一種有效的策略，并對(duì)其在先進(jìn)固態(tài)電池中的工作機(jī)制提供了新的見(jiàn)解。

圖3.?Si/Li₂₁Si₅基固態(tài)電池的電化學(xué)性能

All-electrochem-active silicon anode enabled by spontaneous Li-Si alloying for ultra-high performance solid-state batteries. Energy & Environmental Science 2023. DOI: 10.1039/d3ee03877g

2. 袁一斐/何坤/陸俊AFM：原位構(gòu)建ZnO涂層實(shí)現(xiàn)長(zhǎng)循環(huán)鋅金屬陽(yáng)極

抑制水系鋅電池的鋅（Zn）陽(yáng)極中的枝晶生長(zhǎng)仍然是一個(gè)重大挑戰(zhàn)。改性Zn/電解質(zhì)界面是解決這一問(wèn)題最有前景的策略之一。

圖1.?ZnO-Zn陽(yáng)極的構(gòu)建及表征

溫州大學(xué)袁一斐、何坤、浙江大學(xué)陸俊等首次原位構(gòu)建了具有均勻凹面幾何形狀的納米級(jí)ZnO涂層來(lái)改性Zn陽(yáng)極。研究顯示，在ZnO層和Zn箔之間形成的化學(xué)鍵增強(qiáng)了ZnO改性Zn陽(yáng)極的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性。

此外，有限元模擬表明，ZnO涂層有利于Zn電極上均勻的電場(chǎng)分布和鋅通量。循環(huán)后電極的掃描電子顯微鏡（SEM）圖像和原位光學(xué)觀測(cè)清楚地表明，在所設(shè)計(jì)的ZnO改性Zn陽(yáng)極上，鋅枝晶的生長(zhǎng)受到了抑制。

圖2.?對(duì)稱電池性能

因此，受益于上述優(yōu)勢(shì)， ZnO-Zn/ ZnO-Zn對(duì)稱電池在電流密度為5 mA cm^?2、面容量為1 mAh cm^?2的情況下顯示出1765 h的顯著循環(huán)穩(wěn)定性。即使在50 mA cm^?2的超高電流密度下，它也能在3800次循環(huán)中保持穩(wěn)定運(yùn)行。這一成功凸顯了合理定制的ZnO-Zn陽(yáng)極的巨大應(yīng)用潛力。

圖3.?鋅沉積/剝離過(guò)程中的原位光學(xué)觀測(cè)

Long-cycling Zinc Metal Anodes Enabled by an In Situ Constructed ZnO Coating Layer. Advanced Functional Materials 2023. DOI: 10.1002/adfm.202312220.

3. 付永柱/唐帥/翟黎鵬EnSM：通過(guò)冠醚功能化COF構(gòu)建超分子通道，助力1000次循環(huán)鋰硫電池

鋰硫（Li?S）電池有望用于下一代高能量密度系統(tǒng)。然而，多硫化物緩慢的硫轉(zhuǎn)化和穿梭嚴(yán)重限制了其商業(yè)應(yīng)用。

圖1.?BPTA-CE-COF的合成及表征

鄭州大學(xué)付永柱、唐帥、中原工學(xué)院翟黎鵬等在碳納米管（CNTs）表面原位合成了冠醚官能化的COF（BPTA-CE-COF），稱為 CE-COF@CNT ，用于改性電池隔膜，以實(shí)現(xiàn)高性能鋰硫電池。

研究顯示，CE-COF@CNT具有高導(dǎo)電性和由冠醚官能團(tuán)形成的豐富超分子通道，可以通過(guò)冠醚-Li⁺相互作用催化加速多硫化物的擴(kuò)散/轉(zhuǎn)化和Li₂S的沉積/分解。密度泛函理論（DFT）計(jì)算、X射線光電子能譜和非原位傅立葉變換紅外分析進(jìn)一步驗(yàn)證了這一點(diǎn)。

圖2.?鋰硫電池性能

因此，改性隔膜使Li?S電池在0.1C下具有1618.1 mAh g^?1的高初始放電容量、優(yōu)異的倍率性能和良好的循環(huán)穩(wěn)定性，在1C下的1000次循環(huán)中，每循環(huán)的容量衰減低至0.040%。

此外，即使在高硫質(zhì)量負(fù)載（8.04 mg cm^?2）和貧電解液（4.0 μL mg^?1）的情況下，靶向Li?S電池在100次循環(huán)后仍能提供92.9%的高容量保持率。總體而言，這項(xiàng)工作為使用COF材料開(kāi)發(fā)高性能鋰硫電池提供了新的策略。

圖3.?Li₂S的沉積實(shí)驗(yàn)及理論計(jì)算

Supramolecular Channels via Crown Ether Functionalized Covalent Organic Frameworks for Boosting Polysulfides Conversion in Li?S Batteries. Energy Storage Materials 2023. DOI: 10.1016/j.ensm.2023.103143

4. 康飛宇/賀艷兵/柳明AM：混合SEI助力固態(tài)鋰金屬電池2200次循環(huán)！

復(fù)合固態(tài)電解質(zhì)（CSEs）中的填料主要負(fù)責(zé)增強(qiáng)鋰離子的導(dǎo)電性，但幾乎不調(diào)節(jié)固態(tài)電解質(zhì)界面（SEI）的形成。

圖1.?CSE的制備和表征

清華大學(xué)深圳國(guó)際研究生院康飛宇、賀艷兵、柳明等提出了一種界面反應(yīng)策略，采用獨(dú)特的介電NaNbO₃（NNO）填料與聚偏二氟乙烯（PVDF）基體（PNNO）結(jié)合，在Li-CSEs界面上定制堅(jiān)固的氟化Li/Na雜化SEI。

Li_0.025Na_0.975NbO₃（LNNO）是通過(guò)在NNO中進(jìn)行Li⁺和Na⁺取代而形成的，并且取代的Na⁺參與SEI的形成。富含NaF/LiF的堅(jiān)固SEI對(duì)Li⁺遷移表現(xiàn)出優(yōu)異的導(dǎo)電性和高楊氏模量（8.01GPa），這在固態(tài)鋰金屬電池的高面容量下實(shí)現(xiàn)了長(zhǎng)期的鋰沉積/剝離循環(huán)。此外，介電NNO可以誘導(dǎo)PVDF的高介電β相的形成，以促進(jìn)鋰鹽的離解，并產(chǎn)生更多可移動(dòng)的Li⁺，從而實(shí)現(xiàn)PNNO-5（5.56×10^-4 S cm^-1）的高離子電導(dǎo)率。

圖2.?LiF/NaF-SEI雜化物的形成機(jī)制

結(jié)果，使用PNNO電解質(zhì)的Li/Li對(duì)稱電池在3 mAh cm^-2的高面積容量下維持超過(guò)600小時(shí)的長(zhǎng)期循環(huán)。固態(tài)NCM811/Li電池可以在2C下穩(wěn)定循環(huán)2200次，并在-20℃下表現(xiàn)出優(yōu)異的性能。

此外，當(dāng)與高負(fù)載陰極（10 mg cm-2）配對(duì)時(shí)，固態(tài)NCM811/Li電池也顯示出顯著提高的電池穩(wěn)定性，顯示出固態(tài)鋰金屬電池商業(yè)化的巨大前景。這項(xiàng)工作為開(kāi)發(fā)安全穩(wěn)定的固態(tài)鋰金屬電池提供了一種在復(fù)合固態(tài)電解質(zhì)中進(jìn)行界面工程的填料的新設(shè)計(jì)原理。

圖3.?固態(tài)NCM/Li電池的電化學(xué)性能

Dielectric Filler-induced Hybrid Interphase Enabling Robust Solid-State Li Metal Batteries at High Areal Capacity. Advanced Materials 2023. DOI: 10.1002/adma.202311195

5. 合工大項(xiàng)宏發(fā)/平煒煒EnSM：納米石榴石骨架衍生的高性能復(fù)合固態(tài)電解質(zhì)膜

復(fù)合固態(tài)電解質(zhì)（SSEs）可以提高氧化物SSEs的柔性，以降低電解質(zhì)和電極之間的界面電阻。然而，復(fù)合SSEs中的陶瓷納米填料在高含量下會(huì)發(fā)生團(tuán)聚，從而降低離子電導(dǎo)率。

圖1.?UHS法制備三維多孔SSE骨架的示意

合肥工業(yè)大學(xué)項(xiàng)宏發(fā)、平煒煒等采用超高速高溫?zé)Y(jié)（UHS）和流延相結(jié)合的方法制備了連續(xù)的納米晶體Li_6.5La₃Zr_1.5Ta_0.5O₁₂（LLZTO）骨架。由于前驅(qū)體的燒結(jié)時(shí)間較短（約為5s），LLZTO晶粒被限制在約300nm，鋰損失有限。

即使在微量溶劑（3wt%）條件下，復(fù)合SSE膜也表現(xiàn)出5×10^?4 S?cm^?1的離子電導(dǎo)率?，比DOL電解質(zhì)（1×10^?5 S·cm^?1，8 wt%溶劑），進(jìn)一步證明了納米晶體LLZTO骨架的高鋰離子導(dǎo)電性。此外，復(fù)合SSE膜的臨界電流密度為3.4 mA·cm^?2，是陶瓷聚合物SSEs的最高報(bào)告值之一。

圖2.?復(fù)合SSEs的制備及表征

實(shí)驗(yàn)顯示，Li/復(fù)合SSEs/Li對(duì)稱電池可以在0.2至0.4 mA·cm^?2的電流密度下循環(huán)~120 h。LiFePO₄/LLZTO-PEGDA復(fù)合SSEs/Li全電池在50次循環(huán)后表現(xiàn)出約150 mAh·g^?1的高比放電容量，庫(kù)侖效率約為97%。

為了探索大尺寸復(fù)合電解質(zhì)膜的可加工性，這項(xiàng)工作還展示了一個(gè)軟包（2?×?5cm），其具有約150 mAh·g^?1的高比容量，并且循環(huán)25次后容量保持率約94.5%。這項(xiàng)工作為制備用于高能量密度全固態(tài)電池的納米晶體陶瓷SSE骨架鋪平了新的道路。

圖3.?電化學(xué)性能研究

A Nanocrystal Garnet Skeleton-Derived High-Performance Composite Solid-State Electrolyte Membrane. Energy Storage Materials 2023. DOI: 10.1016/j.ensm.2023.103140

6. 趙孝先EEM：三異質(zhì)結(jié)衍生氮摻雜碳納米管支架用于高性能鈉離子電池

鈉離子電池鐵基陽(yáng)極以其來(lái)源豐富、成本低廉、比容量高等優(yōu)點(diǎn)而備受關(guān)注。然而，電子和離子轉(zhuǎn)移速率低、結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性差以及Na₂S中間體的穿梭效應(yīng)阻礙了其進(jìn)一步發(fā)展。

圖1.?材料制備示意

河北農(nóng)業(yè)大學(xué)趙孝先、青島大學(xué)Chaoyue Zhang等以改性的MIL-88B（Fe）為模板，經(jīng)過(guò)催化生長(zhǎng)和硫化過(guò)程，設(shè)計(jì)了Fe₃O₄/Fe/FeS三異質(zhì)結(jié)節(jié)點(diǎn)衍生的N-碳納米管支架結(jié)構(gòu)（FHNCS）。

研究顯示，在催化生長(zhǎng)過(guò)程中，還原的Fe單體催化N摻雜碳納米管的生長(zhǎng)，連接Fe₃O₄/Fe/FeS三異質(zhì)結(jié)節(jié)點(diǎn)，形成3D支架結(jié)構(gòu)。其中氮摻雜的碳促進(jìn)了Fe₃O₄/Fe/FeS顆粒之間的電子轉(zhuǎn)移，三異質(zhì)結(jié)促進(jìn)了電子在界面處的擴(kuò)散，從而形成了3D導(dǎo)電網(wǎng)絡(luò)。獨(dú)特的支架結(jié)構(gòu)提供了更多的活性位點(diǎn)并縮短了Na⁺的擴(kuò)散路徑。同時(shí)，該結(jié)構(gòu)表現(xiàn)出優(yōu)異的機(jī)械穩(wěn)定性，以緩解循環(huán)過(guò)程中的體積膨脹。

圖2.?電化學(xué)性能研究

此外，F(xiàn)e₃O₄/Fe異質(zhì)結(jié)中的Fe可以調(diào)節(jié)Fe₃O₄中Fe的d帶中心，增強(qiáng)Fe₃O₄與Na₂S中間體之間的吸附，抑制了穿梭效應(yīng)。因此，F(xiàn)HNCS在0.5?A.?g^?1下表現(xiàn)出436 mAh?g^?1的高比容量?，并且分別在0.5?A.?g^?1和1.0 A.?g^?1條件下循環(huán)100次和1000次后具有84.7%和73.4%的容量保持率。作者認(rèn)為這一策略對(duì)構(gòu)建具有優(yōu)異倍率性能和循環(huán)穩(wěn)定性的鐵基陽(yáng)極具有啟示意義。

圖3.?動(dòng)力學(xué)研究及理論計(jì)算

Fe3O4/Fe/FeS Tri-Heterojunction Node Spawning N-Carbon Nanotube Scaffold Structure for High-Performance Sodium-Ion Battery. Energy & Environmental Materials 2023. DOI: 10.1002/eem2.12684

7. 物理所索鎏敏Angew：構(gòu)建富Li₃PO₄-SEI實(shí)現(xiàn)2.1V高壓水系鋰離子電池

固體電解質(zhì)界面（SEI）使水系電解液的電化學(xué)窗口超出了水的熱力學(xué)限制。然而，在水系電解液中實(shí)現(xiàn)高能和穩(wěn)健的SEI更具挑戰(zhàn)性，一方面，僅由陰離子還原產(chǎn)物的貢獻(xiàn)使得SEI的形成效率（SFE）較低，另一方面，受到析氫反應(yīng)（HER）的負(fù)面影響SEI的形成質(zhì)量（SFQ）也較低，這會(huì)導(dǎo)致為補(bǔ)償SEI形成而產(chǎn)生的高鋰損耗。

圖1.?富Li₃PO₄固體電解質(zhì)界面（SEI）的形成策略

中科院物理所索鎏敏等提出了一種高效的策略，通過(guò)協(xié)同化學(xué)沉淀-電化學(xué)還原來(lái)構(gòu)建自適應(yīng)同步（STS）的穩(wěn)健SEI。在這種情況下，富含Li₃PO₄的強(qiáng)大SEI通過(guò)化學(xué)捕獲HER產(chǎn)生的OH^?來(lái)觸發(fā)磷酸二氫（H₂PO₄^?）向不溶性固體Li₃PO₄轉(zhuǎn)變的電離平衡，從而在氫的活性位點(diǎn)實(shí)現(xiàn)智能的固有生長(zhǎng)。值得強(qiáng)調(diào)的是，Li₃PO₄的形成不會(huì)額外消耗來(lái)自陰極的鋰，而是很好地利用了HER（OH^?）的產(chǎn)物，促使SEI實(shí)現(xiàn)100%的SFE，并將HER電勢(shì)推至?1.8V（vs. Ag/AgCl）。

圖2.?Li₃PO₄-SEI的形成與表征

由于Li₃PO₄在水中的優(yōu)異穩(wěn)定性，即使在高含水量的電解液中，也成功地防止了陽(yáng)極表面的HER，并首次實(shí)現(xiàn)了2.1V高壓水系鋰離子電池（LMO/TiO₂@5%LHPO）。

此外，將快離子導(dǎo)體Li₃PO₄與LMO//10 m LiTFSI//TiO₂@5%LHPO結(jié)合的全電池表現(xiàn)出顯著的電化學(xué)可逆性、優(yōu)異的倍率能力和值得稱贊的長(zhǎng)期循環(huán)穩(wěn)定性。此外，由于10 m LiTFSI電解液的低粘度和冷凝溫度，全電池顯示出卓越的低溫性能，在?20°C下保持超過(guò)56%的容量。

圖3.?全電池性能

Highly Efficient Spatially–Temporally Synchronized Construction of Robust Li3PO4-rich Solid–Electrolyte Interphases in Aqueous Li-ion Batteries. Angewandte Chemie International Edition 2023. DOI: 10.1002/anie.202317549

8. 崔光磊Angew：通過(guò)添加劑調(diào)節(jié)SEI/CEI使鋰離子電池具有更高的循環(huán)壽命和熱安全性

采用高鎳層狀氧化物陰極和硅基復(fù)合陽(yáng)極的高能量密度鋰離子電池（LIBs）總是存在循環(huán)壽命不令人滿意和安全性能差的問(wèn)題，尤其是在高溫下。通過(guò)功能添加劑調(diào)節(jié)電極/電解質(zhì)界面是克服這一缺點(diǎn)的最經(jīng)濟(jì)有效的策略之一。

圖1.?LiTFTCP添加劑合成及其多功能性的示意圖

中科院青島能源所崔光磊等在氟化磷酸鋰中史無(wú)前例地引入氰基，合成了一種新型的多功能添加劑四氟（1,2-二羥基乙烷-1,1,2,2-四腈）磷酸鋰（LiTFTCP），這賦予了高鎳LiNi_0.8Co_0.1Mn_0.1O₂（NCM811）/S650（S650代表SiO_x石墨復(fù)合陽(yáng)極具有650mAh g^-1的比容量）全電池超高的循環(huán)壽命和優(yōu)越的安全特性。

這些令人鼓舞的結(jié)果是通過(guò)僅將0.5wt.%的LiTFTCP添加到LiPF₆碳酸酯基線電解液（BE，1M LiPF6 EC/EMC，3/7體積）中而獲得的。

圖2.?LiTFTCP添加劑對(duì)NCM811/S650全電池電化學(xué)性能和安全性能的影響

結(jié)果表明，LiTFTCP添加劑可以抑制HF的產(chǎn)生，因?yàn)樗柚沽薒iPF₆的水解反應(yīng)。DFT計(jì)算表明，LiTFTCP將優(yōu)先吸附在NCM811表面，并通過(guò)飛行時(shí)間二次離子質(zhì)譜（ToF-SIMS）和X射線光電子能譜（XPS）證實(shí)了它促進(jìn)了富含-CN的堅(jiān)固耐熱CEI層的形成。

此外，LiTFTCP添加劑有利于構(gòu)建穩(wěn)定的富含LiF的SEI層。有利的SEI/CEI層極大地減少了電極退化、電解液消耗、熱致產(chǎn)氣和產(chǎn)熱。這項(xiàng)工作闡述了添加劑分子工程和界面調(diào)節(jié)在同時(shí)提高由高鎳（Ni≥80%）NCM陰極和硅基復(fù)合陽(yáng)極組成的LIBs的循環(huán)壽命和熱安全性方面的重要性。

圖3.?LiTFTCP添加劑對(duì)NCM811陰極和S650陽(yáng)極熱穩(wěn)定性的影響

Interphase Regulation by Multifunctional Additive Empowering High Energy Lithium-Ion Batteries with Enhanced Cycle Life and Thermal Safety. Angewandte Chemie International Edition 2023. DOI: 10.1002/anie.202315710

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