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?物理所索鎏敏Angew：構建富Li3PO4-SEI實現2.1V高壓水系鋰離子電池

固體電解質界面（SEI）使水系電解液的電化學窗口超出了水的熱力學限制。然而，在水系電解液中實現高能和穩健的SEI更具挑戰性，一方面，僅由陰離子還原產物的貢獻使得SEI的形成效率（SFE）較低，另一方面，受到析氫反應（HER）的負面影響SEI的形成質量（SFQ）也較低，這會導致為補償SEI形成而產生的高鋰損耗。

圖1. 富Li₃PO₄固體電解質界面（SEI）的形成策略

中科院物理所索鎏敏等提出了一種高效的策略，通過協同化學沉淀-電化學還原來構建自適應同步（STS）的穩健SEI。在這種情況下，富含Li₃PO₄的強大SEI通過化學捕獲HER產生的OH^?來觸發磷酸二氫（H₂PO₄^?）向不溶性固體Li₃PO₄轉變的電離平衡，從而在氫的活性位點實現智能的固有生長。值得強調的是，Li₃PO₄的形成不會額外消耗來自陰極的鋰，而是很好地利用了HER（OH^?）的產物，促使SEI實現100%的SFE，并將HER電勢推至?1.8V（vs. Ag/AgCl）。

圖2.?Li₃PO₄-SEI的形成與表征

由于Li₃PO₄在水中的優異穩定性，即使在高含水量的電解液中，也成功地防止了陽極表面的HER，并首次實現了2.1V高壓水系鋰離子電池（LMO/TiO₂@5%LHPO）。

此外，將快離子導體Li₃PO₄與LMO//10 m LiTFSI//TiO₂@5%LHPO結合的全電池表現出顯著的電化學可逆性、優異的倍率能力和值得稱贊的長期循環穩定性。此外，由于10 m LiTFSI電解液的低粘度和冷凝溫度，全電池顯示出卓越的低溫性能，在?20°C下保持超過56%的容量。

圖3.?全電池性能

Highly Efficient Spatially–Temporally Synchronized Construction of Robust Li3PO4-rich Solid–Electrolyte Interphases in Aqueous Li-ion Batteries. Angewandte Chemie International Edition 2023. DOI: 10.1002/anie.202317549

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