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?華科胡先羅EnSM：4.6V鋰金屬電池中不可燃全氟化碳酸酯電解質(zhì)在高溫下的衰減機(jī)制

高度氟化電解質(zhì)因其獨(dú)特的性能在鋰金屬電池（LMB）中引起了廣泛關(guān)注。然而，氟化電解質(zhì)在高溫下的復(fù)雜衰減機(jī)制尚不清楚，這對于評估其在極端環(huán)境中實(shí)際應(yīng)用的適用性至關(guān)重要。

在此，華中科技大學(xué)胡先羅團(tuán)隊(duì)研究了高溫對含氟電解質(zhì)穩(wěn)定性的影響以及 4.6 V鋰鈷氧化物正極與電解質(zhì)間界面的形成機(jī)制。

結(jié)果表明，溫度升高會顯著影響電解質(zhì)的穩(wěn)定性和界面產(chǎn)物的形成。特別地，在高溫和4.6 V條件下，1,1,2,2-四氟乙基-2,2,3,3-四氟丙基醚會在活性氧的催化下分解。其中，含氟電解質(zhì)的降解主要是由溫度引起的碳酸氟乙酯分解造成的。雖然碳酸（2,2,2-三氟乙基）甲酯在該含氟體系的溶劑中具有極高的穩(wěn)定性，但在極端環(huán)境中仍會發(fā)生降解。

圖1. 55℃循環(huán)過程中AF電解液在正極表面發(fā)生分解反應(yīng)

總之，該工作揭示了全氟電解質(zhì)在55℃下失效的根本原因。具體而言，F(xiàn)EC開環(huán)和LiPF₆水解副反應(yīng)受溫度影響較大，導(dǎo)致電池性能加速惡化。同時(shí)在4.6 V LCO基的LBs中驗(yàn)證了TTE分解及其產(chǎn)物。在該工作中盡管溶劑化結(jié)構(gòu)有所改善，但TTE還可能產(chǎn)生額外的HF，對55 ℃下的電池性能產(chǎn)生負(fù)面影響。此外，LiPF₆的不穩(wěn)定性以及FEC和LiPF₆之間的副反應(yīng)顯著促進(jìn)氟化電解質(zhì)的降解。同時(shí)，正極釋放的氧氣加速了TTE和FEMC的分解。

結(jié)果表明，即使是含量為5%的FEC也足以在早期階段形成所需的CEI。因此，該項(xiàng)工作為高度氟化電解質(zhì)的設(shè)計(jì)和優(yōu)化鋪平了道路，進(jìn)而開發(fā)出能夠承受極端環(huán)境的4.6V LiCoO₂基LMB。

圖2. 溶劑化結(jié)構(gòu)、電化學(xué)性能和 ARC 結(jié)果

Unveiling decaying mechanism of non-flammable all-fluorinated carbonate electrolytes in lithium metal batteries with 4.6-V LiCoO2 cathodes at elevated temperatures, Energy Storage Materials 2024 DOI: 10.1016/j.ensm.2024.103177

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?華科胡先羅EnSM：4.6V鋰金屬電池中不可燃全氟化碳酸酯電解質(zhì)在高溫下的衰減機(jī)制

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