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背景介紹

2024年1月24日至29日，東北師范大學吳興隆教授團隊分別在Angew. Chem. Int. Ed.、Energy Storage Mater.和J. Am. Chem. Soc.上發表了三篇最新成果，即“Entropy-Regulated Cathode with Low Strain and Constraint Phase-Change Toward Ultralong-Life Aqueous Al-Ion Batteries”、“Self-Purification and Silicon-Rich Interphase Achieves High-Temperature (70 °C) Sodium-Ion Batteries with Nonflammable Electrolyte”和“Hybrid Binder Chemistry with Hydrogen-Bond Helix for High-Voltage Cathode of Sodium-Ion Batteries”。下面，對這三篇成果進行簡要的介紹！

Angew. Chem. Int. Ed.：ME-PBAs助力超長壽命水系AIBs！

在多價離子插入過程中，載流子與宿主之間強烈的靜電相互作用使得高性能可逆Al³⁺存儲成為一個難以實現的目標。其中，普魯士藍類似物（Prussian Blue analogals, PBAs）由于靜電斥力強、穩定性差，在可逆Al³⁺插入過程中會發生較大的應變和相變?；诖?，東北師范大學吳興隆教授等人報道了使用熵產生策略設計了具有各種氧化還原活性金屬元素的結構增強介質熵普魯士藍類似物（ME-PBAs）骨架，用于高水平強靜電相互作用Al離子的存儲，實現超長壽命水系鋁離子電池（AIBs）。

以Mn-PBAs為例子，各種過渡金屬元素對電化學性能的增強有協同作用，主要表現在工作電壓、比容量和長循環壽命方面。更重要的是，Ni/Co/Cu/Mn元素的共占使Mn-PBAs的熵提高到中等熵水平，從而增強的晶體結構有利于Al離子的可逆擴散，而PBAs沒有明顯的相變。根據非原位XRD結果，制備的ME-PBAs正極在Al³⁺插入過程中具有低應變固溶體行為，電池參數變化僅為1.2%。此外，PBAs骨架內間隙水分子數量的減少也會降低靜電相互作用。

具體而言，ME-PBAs水系AIBs正極在0.05 A g^-1下具有110.5 mAh g^-1的高放電比容量和超長的循環壽命（在1.0 A g^-1下循環10000次后容量保持率為66.9%）。在放/充電過程中，以電容型貢獻為主的擴散過程表明了Al離子在PBAs骨架中的加速轉移。當結合MoO₃負極時，組裝的Al離子全電池，在0.5 A g^-1下，比容量為60.9 mAh g^-1，循環600次后容量保持率為89.7%。本工作為基于熵調節策略的高性能水系多價離子電池（特別是AIBs）正極材料的發展提供了重要的見解。

圖文導讀

圖1-1. ME-PBA粉末的表征

圖1-2. ME-PBAs基AIBs的性能

圖1-3. ME-PBAs的結構表征

圖1-4. 光譜表征和倍率、循環性能

圖1-5. Al³⁺插入/萃取示意圖和局部態密度

圖1-6. MoO₃//ME-PBAs全電池的性能

文獻信息

Entropy-Regulated Cathode with Low Strain and Constraint Phase-Change Toward Ultralong-Life Aqueous Al-Ion Batteries.?Angew. Chem. Int. Ed.,?2024, DOI: https://doi.org/10.1002/anie.202316925.

Energy Storage Mater.：70 °C下穩定運行的SIBs！

在惡劣環境下，50 ℃以上鈉離子電池（SIBs）的安全穩定循環是一個巨大的挑戰，因此迫切需要耐高溫的液體電解質。基于此，東北師范大學吳興隆教授等人報道了一種雙管齊下的策略，通過將酸清除能力與協同成膜機制的雙功能集成使得非可燃電解質具有優異的熱穩定性。通過氟乙烯碳酸酯（FEC）和三甲基硅基亞磷酸酯（TMSPi）的結合，以防止電解質惡化，同時穩定間相，因此電解質的自凈化和形成的穩定的富Si界面確保了SIBs在高溫下的安全穩定運行。

測試發現，高壓Na₃V₂(PO₄)₂O₂F（NVPF）正極具有優異的循環穩定性，在60 °C下循環1000次后容量保持率為84%，在70 °C下循環100次后容量保持率為86%，遠遠優于已報道的電解質。同時，首次使用硬C和NVPF組裝的全電池在60 °C下運行了100多次循環，這是已知的最高溫度。總之，本文提出了可用的電解質配方作為有效的解決方案，為SIBs在高溫下的發展奠定了基礎。

圖文導讀

圖2-1. 不同溶劑和溶質的測試與比較

圖2-2. FEC、TEP和TMSPi的性能

圖2-3. NVPF基半電池的性能

圖2-4. 高分辨率XPS、光譜和RTEM形態學表征

圖2-5. HC//NVPF全電池的性能

文獻信息

Self-Purification and Silicon-Rich Interphase Achieves High-Temperature (70 °C) Sodium-Ion Batteries with Nonflammable Electrolyte.?Energy Storage Mater.,?2024, DOI: https://doi.org/10.1016/j.ensm.2024.103230.

J. Am. Chem. Soc.：HPP粘結劑助力高性能SIBs！

隨著鈉離子電池（SIBs）的商業化，Na₃V₂(PO₄)₂O₂F（NVPOF）由于其高工作電壓和能量密度而具有巨大應用潛力。然而，NVPOF在普通的商用聚偏氟乙烯（PVDF）粘結劑體系中表現不佳，與水系粘結劑一起時表現最佳。雖然符合未來電極制備綠色和可持續發展的理念，但水系粘合劑在電極水平上實現高活性物質負荷還具有挑戰性，其相對較高的表面張力容易導致電極片上的活性物質開裂甚至從集電極上脫落。基于此，東北師范大學吳興隆教授等人報道了一種由分子間氫鍵構成的可交聯且易于商用的雜化粘結劑（HPP），并將其應用于NVPOF體系中，使活性材料表面產生穩定的正極電解質界面。

理論模擬表明，HPP粘結劑提高電子/離子電導率，極大降低Na⁺遷移的能壘。此外，HPP粘結劑與NVPOF之間的強氫鍵相互作用有效地防止電解質的腐蝕和過渡金屬的溶解，減輕晶格體積效應，保證在循環過程中的結構穩定性?；贖PP的NVPOF提供了顯著改進的倍率能力和循環性能，因此這種綜合粘合劑可以擴展到具有優越性能的下一代儲能技術的開發。

圖文導讀

圖3-1. NVPOF正極和粘合劑的物理化學表征

圖3-2. 不同粘合劑制成NVPOF電極的電化學性能

圖3-3. 不同試驗方法獲得的D_{app, Na}

圖3-4. 電極的完整性表征

圖3-5. 電極的相間性能

圖3-6. 電極的穩定性測試

文獻信息

Hybrid Binder Chemistry with Hydrogen-Bond Helix for High-Voltage Cathode of Sodium-Ion Batteries.?J. Am. Chem. Soc.,?2024, DOI: https://doi.org/10.1021/jacs.3c11739.

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