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?蘇大/港科大ACS Nano: 構建層狀亞穩相鈷氧化物，加速堿性OER反應動力學

電催化水分解是應對當前能源危機和環境問題的最有前景的策略之一，而陽極析氧反應(OER)由于涉及動力學緩慢的四電子過程而限制了該技術的發展。非貴金屬電催化劑由于其儲量大、價格低等優點，被廣泛研究用于加速OER過程。

先前的研究已經通過一系列可行的策略來提高這些催化劑的堿性OER活性。一個典型的例子是具有豐富氧空位的Co₃O₄電催化劑可以通過將Co³⁺還原為Co²⁺來提高導電性，從而顯著加速OER過程。然而，迄今為止，非貴金屬電催化劑的結構-反應性關系尚未得到很好的解釋，這限制了堿性水電解技術的實際應用。

近日，蘇州大學康振輝、邵名望、劉陽和香港科技大學邵敏華等通過熔融堿合成策略合成了層狀準鈣鈦礦型金屬活性相鈷氧化物。其中，LQNMP-Co₂O₃納米片由雙層邊緣共享[CoO₆]八面體配位結構組成。

結果表明，所制備的LQNMP-Co₂O₃催化劑在10 mA cm^?2電流密度下的過電位低至266 mV，在1.55 V_RHE時的質量活性高達954.8 A g_Co^?1；同時，該催化劑在50 mA cm^?2電流密度下連續運行30小時后過電位僅增加48 mV，且反應后材料的結構和形貌基本未發生變化。

XANES和EXAFS分析結果顯示，LQNMP-Co₂O₃電催化劑在較低電壓下具有良好的電催化可逆性，在高電壓下逐漸生成少量的Co₃O₄，這是其OER活性和電化學穩定性的來源。

此外，研究人員采用密度泛函理論(DFT)計算研究了結構和價態的變化對OER性能的影響。*OOH(從*O到*OOH)的形成是速率控制步驟，根據ΔG_O-ΔG_OH，LQNMP-Co₂O₃表現出比M-CoO₂、Co₂O₃和Co₃O₄更好的OER活性，表明LQNMP-Co₂O₃電催化劑為OER提供了一個高活性的催化表面。

Layered quasi-nevskite metastable-phase cobalt oxide accelerates alkaline oxygen evolution reaction kinetics. ACS Nano, 2024. DOI: 10.1021/acsnano.3c11199

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