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南京大學(xué)，今日Nature Chemistry！從投稿到接收，耗時(shí)兩年！

成果介紹

由于N₂分子是惰性的，設(shè)計(jì)高電子活性和穩(wěn)定的氮還原反應(yīng)多相催化劑仍具有挑戰(zhàn)性。

南京大學(xué)金鐘教授、馬晶教授、左景林教授等人合成了一種具有橋接二氮陰離子配位體的鋅基配位聚合物{[Zn(L)(N₂)_0.5(TCNQ-TCNQ)_0.5]·(TCNQ)_0.5}_n，其中L為四(異喹啉-6-基)四硫亞氟戊烯，TCNQ為四氰基醌二甲烷，并探究了其在室溫下的光催化固氮性能。結(jié)果表明，該催化劑的NH₃產(chǎn)率為140 μmol g^-1 h^-1，同時(shí)在使用未凈化空氣作進(jìn)料氣體也能正常工作。

實(shí)驗(yàn)和理論研究表明，[Zn²⁺–(N≡N)^?–Zn²⁺]活性位點(diǎn)可以促進(jìn)NH₃的形成，所形成的NH₃的分離可產(chǎn)生不飽和的[Zn²⁺···Zn⁺]中間體，這些中間體又可以通過吸附外部N₂以及快速分子間電子遷移來重新填充。通過夾層的籠狀給體-受體-給體結(jié)構(gòu)來穩(wěn)定[Zn²⁺···Zn⁺]中間體，從而可以維持連續(xù)的催化循環(huán)。這項(xiàng)工作證明了將分子活性位點(diǎn)嵌入配位聚合物來實(shí)現(xiàn)高效的光催化固氮過程，為高性能氮還原反應(yīng)的多相催化劑的設(shè)計(jì)提供了見解。

相關(guān)工作以Photocatalytic nitrogen fixation under an ambient atmosphere using a porous coordination polymer with bridging dinitrogen anions為題發(fā)表于Nature Chemistry上。

圖文介紹

圖1 NJUZ-1的單晶結(jié)構(gòu)

圖2 NJUZ-1的光譜特征及自旋密度分布

圖3 NJUZ-1的吸光特性及NRR性能

圖4 NJUZ-1在NRR過程和反應(yīng)后的表征

圖5 可能的NRR機(jī)制

綜上所述，本文已經(jīng)證明了一種具有橋接二氮陰離子配體的鋅基配位聚合物可以有效地在室溫中實(shí)現(xiàn)光催化固氮和轉(zhuǎn)化，而不需要外部的電子犧牲試劑。在NRR反應(yīng)過程中，在定義良好的NJUZ-1骨架中，高活性的橋鍵配位[Zn²⁺–(N≡N)^?–Zn²⁺]位點(diǎn)反復(fù)可逆地轉(zhuǎn)化為[Zn²⁺····Zn⁺]中間體。

NJUZ-1的分子結(jié)構(gòu)具有以下特點(diǎn)：(1)不飽和的金屬位點(diǎn)提供了必要的空位，并傳遞激發(fā)電子以活化含氮物種；(2)強(qiáng)的供體-受體-供體(D-A-D)籠狀三明治結(jié)構(gòu)為光收集和維持催化循環(huán)提供了穩(wěn)定的平臺(tái)。

因此，這項(xiàng)工作為在分子水平上理解固氮及其轉(zhuǎn)化機(jī)制提供了證據(jù)，并可能有助于拓寬基于金屬配合物的高效穩(wěn)定人工氮活化和應(yīng)用的模型催化劑的選擇。

文獻(xiàn)信息

Photocatalytic nitrogen fixation under an ambient atmosphere using a porous coordination polymer with bridging dinitrogen anions，Nature Chemistry，2022.

https://www.nature.com/articles/s41557-022-01088-8

原創(chuàng)文章，作者：菜菜歐尼醬，如若轉(zhuǎn)載，請(qǐng)注明來源華算科技，注明出處：http://www.zzhhcy.com/index.php/2024/02/22/3319fe883a/

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