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隨著傳統的層狀過渡金屬氧化物正極接近其理論容量極限(< 220 mAh/g)并面臨潛在的鈷和鎳短缺，開發新型高容量正極受到了廣泛關注。鹵化鋰具有高的理論電勢和容量(LiCl: 632 mAh/g，LiBr: 308 mAh/g，LiI: 190 mAh/g)，因此可以提供高能量密度。然而，這些正極在有機電解質中容量衰減很快，其失效機理仍不清楚。

這里，馬里蘭大學王春生教授等人為形成穩定的石墨層間化合物和合理設計的電解質建立了液化規則，以使鹵化鋰正極具有高可逆性。作為概念驗證，作者展示了室溫下的可逆LiCl-LiI-石墨、LiCl-LiBr-石墨和LiBr-石墨正極，以及?30°C下的可逆LiCl-石墨正極。這些見解為開發新的正極及其電解質設計鋪平了道路。

圖文解讀

圖1 鹵化鋰轉化-嵌入正極化學

研究人員測試了鹵化鋰||Li電池的充電和放電行為:充電時，正極中的Li陽離子通過電解質傳輸并電化學沉積在Li負極上，而鹵化物陰離子被氧化成鹵素并嵌入石墨中。放電時會發生逆反應。鹵化鋰在準離子液體電解質中具有差的溶解性，這增強了轉化-嵌入反應的可逆性并使穿梭效應最小化。中間相的形成將鹵化鋰從電解質中屏蔽，進一步降低了鹵化鋰在電解質中的溶解度，并增強了正極反應的可逆性。

圖1A顯示了鹵素和鹵素間化合物的液體溫度與其氧化還原電位的關系。鹵素的石墨嵌入電位取決于電解質的溶劑化結構。在室溫下，氧化還原電位范圍為3.0至4.5 V，其中(間)鹵素固體(I₂、IBr)處于該范圍的低端，(間)鹵素液體(ICl、Br₂和BrCl)處于中間電位，氣態Cl₂處于最高電位。不幸的是，沒有嵌入的氣態Cl₂的形成損害了充電過程中LiCl-石墨正極的可逆性。雖然固體I₂和氣體Cl₂單獨不能插入石墨，但是液體ICl鹵素可以可逆地共同插入石墨(圖1C)。此外，由于在石墨夾層中的強限制，液體Br₂可以插入石墨并將Cl限制在液體BrCl中，使得BrCl共插入高度可逆(圖1E)。在?30°C時液化Cl₂氣體也使Cl₂-石墨嵌入反應高度可逆(圖1F)。因此，鹵素的液化是形成穩定的石墨層間化合物的先決條件。

圖2 設計電解質的溶劑化結構和性質

為了支持鹵化鋰||Li電池，非水電解質應該在高電壓下對鹵素陰離子穩定，并且對鹵化鋰和鹵素具有低溶解度。Li-O₂電池開發經驗表明，甘醇二甲醚溶劑單甘醇二甲醚(G1)、二甘醇二甲醚（G2）、三甘醇二甲醚(G3)和四甘醇二甲醚(G4)與鹵化鋰陰極穩定。此外，甘醇二甲醚(如G2、G3和G4)可與某些鋰鹽(如LiOTF)形成一對一的復合物，在高鹽濃度下表現出準離子液體行為，可增強負極穩定窗口并降低鹵素和鹵化物的溶解度。

因此，作者選擇了醚氧:陽離子比為5.2:1的高濃度LiOTF/甘醇二甲醚準離子電解質進行初步篩選。在鹵素X₂ (X = I，Br，Cl)中選擇Br₂來評估LiOTF/甘醇二甲醚準離子電解質，因為Br₂在液態下更容易處理。經過一系列的初步篩選，作者最終選擇了G2作為溶劑。

圖3 2.5 mAh/cm²鹵化鋰||Li電池的電化學性能

圖4 LiCl-LiBr-石墨||Li電池的電化學性能

根據鹵化鋰正極和電解質的設計原則，所有液化鹵化鋰正極(LiCl-石墨，?30°C；LiCl-LiI-石墨、LiBr-石墨和LiCl-LiBr-石墨)與LiDFOB/LiOTF-G2電解質和Li負極組裝電池被評估性能。以LiCl-LiBr-石墨為例，LiCl-LiBr-石墨正極||Li (20微米)軟包電池在實際負載(2.5 mAh cm^-2)下200次循環的平均CE可達到99.5%。值得注意的是，即使在?30°C時，LiCl-LiBr-石墨正極也能提供62%的室溫容量。

總之，作者采用準離子液體電解質和鹵素液化使得鋰金屬電池中的鹵化鋰正極能夠可逆和穩定地工作。鹵化鋰正極為高能量密度無過渡金屬正極提供了前所未有的機會。

文獻鏈接

Lithium halide cathodes for Li metal batteries. https://doi.org/10.1016/j.joule.2022.11.002

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