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孫學良/楊盧奕AEM：熱脈沖燒結界面焊接實現4.6V固態電池

NASICON 型 Li_1.3Al_0.3Ti_1.7(PO₄)₃(LATP) 具有高離子電導率、高電壓穩定性和低成本等優點，是實現高能量密度固態電池（SSB）最具前景的固態電解質（SSE）之一。然而，其實際應用卻受到與正極材料界面兼容性不足以及與鋰金屬嚴重不兼容的限制。

在此，加拿大西安大略大學孫學良，北京大學深圳研究生院楊盧奕等人采用了一種改進的超高速高溫燒結（UHS）方法——熱脈沖燒結（TPS）來實現高壓固態電子束的快速（≈10 秒）集成燒結。通過將連續的 UHS 分解成多個熱脈沖，TPS 可以最大限度地減少不良的界面副反應。

首先，熱脈沖處理并不是界面熔化，而是通過在空隙中誘導 LATP 納米線 (NW)，使 SSE 陶瓷顯著致密化，從而進一步相互連接并填充空間，從而大大提高離子導電性。隨后，在 LATP 的負極側制作了新型氧化石墨烯-碳納米管-MXene（GCM）層，以防止與鋰發生副反應。熱沖擊不僅能使層形態均勻一致，從而更好地抑制鋰枝晶，還能促進Li⁺的界面通路。最后，熱脈沖可在幾秒鐘內將正極與電解液緊密焊接在一起，而不會造成不良的相擴散。基于上述多方面的優化，制造出的 SSB 可在高達 4.6 V 的電壓下工作。

圖1. 正極的熱感應界面焊接

總之，該工作提出了一種可擴展、可控制的熱脈沖燒結方法來制造 SSB，以克服正極材料、LATP 電解質和鋰金屬之間的界面問題。快速熱沖擊過程可通過誘導 LATP NWs 生長來提高 LATP SSEs 的密度，LATP NWs 可填充空隙并增加離子導電性。同時，在負極側構建了一個緊湊的保護層（GCMP），提供了額外的Li⁺傳導途徑，從而實現了穩定而堅固的 LATP/Li 界面。此外，強烈但瞬時的熱脈沖有助于正極和 SSE 之間表面的快速焊接，從而促進界面接觸，而不會引起有害的副反應。

得益于所提出的燒結策略，基于 4.6 V LCO 的 SSB 可以穩定地循環使用，并提供 185 mAh g^-1的高比容量。組裝好的基于 LFP 的固態電池在 500 次循環后還能保持 90.8% 的高容量。因此，該項工作為 ISE 在高壓 SSB 中的實際應用鋪平了道路。

圖2. 全固態電池的電化學性能

Interface Welding via Thermal Pulse Sintering to Enable 4.6 V Solid-State Batteries, Advanced Energy Materials 2023 DOI: 10.1002/aenm.202303422

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