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前言介紹

2024年1月18日、25日和29日，北京大學郭少軍教授團隊在J. Am. Chem. Soc.、Joule和Nano Lett.上連續發表3篇最新成果，即“Electron Localization in Rationally Designed Pt₁Pd Single-Atom Alloy Catalyst Enables High-Performance Li-O₂ Batteries”、“Mass-efficient catalyst layer of hierarchical sub-nanosheets on nanowire for practical proton exchange membrane electrolyzer”和“Carbon-Extraction-Induced Biaxial Strain Tuning of Carbon-Intercalated Iridium Metallene for Hydrogen Evolution Catalysis”。其中，前面2篇的介紹，詳見：

下面，對Nano Lett.這篇成果進行簡要的介紹，以供大家學習和了解！

成果簡介

具有原子厚度的金屬烯材料（metallene materials）由于其超高的表面積和獨特的表面應變，在電催化領域受到越來越多的關注。然而，金屬烯的連續應變調節還面臨著巨大的挑戰。基于此，北京大學郭少軍教授（通訊作者）等人報道了一種新的策略來控制雙軸應變，以獲得具有三種不同晶格常數的碳插層Ir金屬烯。通過部分去除插層碳原子，(111)面內和面間應變分別被精細地調控在-2.0%~2.6%和3.5%~8.8%的范圍內。

所制得的Ir金屬烯具有獨特的析氫反應（HER）電催化性能，具有晶格收縮的單調增強特性。其中，晶格常數最小的弱應變Ir金屬烯（w-Ir metallene）在-0.02 V下的質量活性為2.89 A mg^-1_Ir，分別是商用Pt/C和Ir/C的3.6倍和5.6倍，是具有代表性的最先進的HER電催化劑之一。密度泛函理論（DFT）計算證實，碳插層Ir金屬烯d帶中心的下移導致晶格常數的降低，對優化H*的吸附起了重要作用，進一步說明了應變工程在電催化中的意義。

研究背景

可再生能源轉換和儲存裝置的部署，越來越受到重視。然而，這種裝置中許多的半反應涉及緩慢的過程，伴隨著多個電子轉移步驟，并且需要使用Pt族金屬（PGMs）的電催化劑來降低過電位和減少能量輸入。因此，合理設計貴金屬電催化劑，優化其固有活性，提高其原子利用率非常必要。

僅由幾個原子層組成的2D金屬烯由于其獨特的表面電子性質而受到廣泛關注。金屬烯具有亞納米厚度，具有豐富的表面活性位點和超高的原子利用率，有利于減少貴金屬的使用和降低電催化劑的成本。同時，它們與石墨烯結構相似的彎曲形態提供了獨特的表面應變，從而在電催化過程中產生獨特的應變效應。然而，在金屬烯材料的本征應變的調節仍然很大程度上未被探索。最重要的是，開發系統的綜合方法，以在大范圍內連續和精確地調整應變，并構建應變-活性關系的全面描述，還極具挑戰性。

圖文導讀

將N-甲基-2-吡羅烷酮（NMP）、含有Na₃IrCl₆和聚乙烯吡羅烷酮（PVP）的甲酸混合溶液在鐵氟龍熱壓釜中150 ℃加熱5 h，生成具有強拉伸應變的Ir金屬烯（s-Ir metallene）。為得到應變較小的Ir金屬烯，將制備的s-Ir metallene在CuCl₂存在的熱乙二醇（EG）溶液中處理，加熱15 min生成中等應變的Ir金屬烯（m-Ir metallene），加熱90 min生成w-Ir metallene。TEM顯示，所有的金屬烯都是由多個堆疊的納米片組成的，橫向尺寸約為50 nm。EELS元素圖、EDS元素圖和CHN元素分析（EA）的綜合結果證實s-Ir metallene中存在大量的碳插層，是其明顯的晶格膨脹和拉伸應變的主要原因。

圖1. 合成示意圖

圖2. 形態和結構特征

圖3. 電子狀態和配位環境的表征

紅外校正后的HER極化曲線表明，不同Ir金屬烯/C的催化性能依次為w-Ir金屬烯/C > m-Ir金屬烯/C > s-Ir金屬烯/C，表明壓縮晶格常數在促進HER活性方面的有利作用。需注意，最活躍的w-Ir金屬烯/C只需要14.7 mV的過電位就能提供10 mA cm^-2的電流密度，比商用Pt/C和Ir/C分別小7.7和16.6 mV。晶格常數最小的w-Ir金屬烯/C在-0.02 V時的質量活性（MA）最高，為2.89 A mg^-1_Ir，分別是m-Ir金屬烯/C（1.12 A mg^-1_Ir）、商用Pt/C（0.81 A mg^-1_Ir）、s-Ir金屬烯/C（0.64 A mg^-1_Ir）和商用Ir/C（0.51 A mg^-1_Ir）的2.6倍、3.6倍、4.5倍和5.6倍，是已報道的最先進的HER催化劑之一。

此外，加速耐久性測試（ADT）顯示，在5000次掃描循環前后，極化曲線完美重疊。在20 h的時間電流測量（CA）測量后，電流密度的損失可以忽略不計，證實了w-Ir金屬烯/C的高HER耐久性。

圖4. 電催化HER性能

通過密度泛函理論（DFT）計算，作者揭示了HER性能與雙軸應變之間的潛在相關性。作者構建了不同C原子插層濃度的Ir(111)-(X, Z)表面的五原子層模型來模擬碳插層Ir金屬烯電催化劑，其中X和Z分別表示合成的三種不同Ir金屬烯對應的(111)面內和面間應變。電荷密度分析顯示，減小Ir-Ir距離誘導了Ir位點的累積電子密度。壓縮較大的表面不利于與H*的頭對頭鍵，并減弱Ir-H相互作用。

在零施加電位下，Ir(111)-(-2.0%，3.5%)、Ir(111)-(-0.6%，5.3%)和Ir(111)-(2.6%，8.8%)表面上的ΔG_H*分別為-0.19、-0.27和-0.38 eV，完全符合隨著晶格常數的降低，HER活性單調增強的趨勢。此外，表面的態密度（DOS）顯示，應變為（-2.0%，3.5%）、（-0.6%，5.3%）和（2.6%，8.8%）的Ir(111)表面的d帶中心分別位于-2.85、-2.82和-2.51 eV。隨著Ir-Ir距離的減小，d帶中心的持續下移導致金屬H反鍵軌道的填充增加，從而減弱Ir-H鍵，促進更快的HER動力學。

圖5. DFT計算

文獻信息

Carbon-Extraction-Induced Biaxial Strain Tuning of Carbon-Intercalated Iridium Metallene for Hydrogen Evolution Catalysis. Nano Lett., 2024, DOI: 10.1021/acs.nanolett.3c04236.

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?繼JACS和Joule后，郭少軍團隊再發Nano Letters！

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