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上大?AFM：TiB2納米片增強(qiáng)Li-S電池中多硫化物轉(zhuǎn)化

具有高電導(dǎo)率（約10⁵S cm^?1）和極性的過渡金屬硼化物（MB）作為硫宿主材料顯示出巨大優(yōu)勢(shì)。大多數(shù)報(bào)道的用于LiPSs吸附的硼化物容易暴露MB表面結(jié)構(gòu)上只有一種活性位點(diǎn)的(001)面。這使得具有單一類型正電荷或負(fù)電荷原子位點(diǎn)的（001）面主導(dǎo)的MB難以在復(fù)雜的多相硫電化學(xué)中實(shí)現(xiàn)有效的界面吸附和向多硫化物的轉(zhuǎn)化。

在此，同濟(jì)大學(xué)賀婷，上海大學(xué)趙宏濱、唐亞等人開發(fā)了一種具有優(yōu)先暴露（1-10）面的超薄 TiB₂ 納米片，作為Li-S 電池中具有豐富電催化位點(diǎn)的高效催化劑。由于鈦和硼的活性位點(diǎn)在（1-10）面上高度等效暴露，以（1-10）面為主的 TiB₂ 納米片通過 Ti─S 和 B─S 鍵吸附鈦和硼雙原子位點(diǎn)，最大限度地提高了結(jié)合效應(yīng)。

結(jié)果顯示，(1-10)TiB₂ 在促進(jìn)多硫化物轉(zhuǎn)化和Li₂S分解方面具有卓越的催化活性，從而顯著抑制了穿梭效應(yīng)，改善了氧化還原動(dòng)力學(xué)。因此，Li-S 電池獲得了優(yōu)異的電化學(xué)性能，在0.2 C時(shí)放電容量高達(dá)1469 mAh g^-1。即使在含硫量為5 mg cm^-2的情況下，仍能達(dá)到4.86 mAh cm^-2的突出平均容量。

圖1. 電化學(xué)性能

總之，該工作利用晶面工程策略成功構(gòu)建了高活性的3D蜂窩狀TiB₂納米片，并系統(tǒng)地研究了Li-S化學(xué)中的晶面效應(yīng)。結(jié)果表明，（1-10）面主導(dǎo)的TiB₂具有高度等效暴露的Ti和B活性位點(diǎn)，優(yōu)化了吸附和催化活性。由于結(jié)構(gòu)的優(yōu)勢(shì)，采用(1-10)TiB₂催化劑的電池在0.2 C下表現(xiàn)出1469 mAh g^?1的高比容量、優(yōu)異的倍率性能、優(yōu)異的1 C循環(huán)穩(wěn)定性以及極低的容量衰減率0.048%。

更重要的是，4.86 mAh cm^?2的高面容量，在高硫負(fù)載和低電解質(zhì)/硫的情況下超過了大多數(shù)商用鋰離子電池。因此，該項(xiàng)工作強(qiáng)調(diào)了晶面工程在優(yōu)化催化劑性能方面的有效性，加深了對(duì)Li-S化學(xué)中催化劑晶面依賴性活性的理解，并為先進(jìn)硫電極的合理結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)提供了指導(dǎo)。

圖2. 作用機(jī)制探究

(1-10) Facet-Dominated TiB2 Nanosheets with High Exposure of Dual-Atom-Sites for Enhanced Polysulfide Conversion in Li-S Batteries, Advanced Functional Materials 2023 DOI: 10.1002/adfm.202314657

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