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王敏/蘆天亮ACS Catalysis：Bi2MoO6中引入亞表面Mo空位，促進光催化乳酸氧化為丙酮酸

利用太陽能驅動的化學轉化是實現可持續發展的有效途徑之一。Bi₂MoO₆(BMO)作為一種具有層狀結構的三元二維(2D)光催化材料，由于其突出的可見光響應、合適的帶隙、無毒性和優異的化學穩定性等特點，引起了人們的廣泛關注。但是，純BMO仍然存在光生載流子快速復合的問題，導致其光催化活性較低。為了開發出高效的BMO，工程缺陷可以作為電荷分離中心來促進載體分離，并且已經證明表面氧空位的產生在通過引入雜質能級和/或作為反應位點來改變BMO的性能中起實質性作用。

盡管對表面缺陷進行了廣泛的研究，但是對于缺陷，特別是次表面金屬缺陷，以及它們在光催化轉化中對電子-空穴對分離的影響，在原子水平上的理解仍然是一個懸而未決的問題。因此，需要對其進行進一步探索，以深入了解金屬缺陷在光轉換過程中的作用。

近日，大連理工大學王敏和鄭州大學蘆天亮等制備了富Mo空位的BMO光催化劑(V_M-BMO)，將其用于光催化氧化乳酸乙酯制備丙酮酸乙酯，并揭示了其光催化性能的影響因素。實驗結果和密度泛函理論(DFT)計算表明，V_M-BMO通過Mo金屬空位附近O原子俘獲光生空穴和內部電場的產生提高了光生載流子的分離效率，而電子-空穴對分離效率的提高促進了活性物種¹O₂的生成，這加速了乳酸乙酯的光催化氧化。

因此，光照3 h后，V_M-BMO的乳酸乙酯的轉化率達到99%以上，遠高于無缺陷的BMO(28.6%)；同時，丙酮酸乙酯的產率為90.2%，這是文獻報道的以分子氧為氧化劑的多相催化系統中丙酮酸鹽的最高值。此外，該催化劑循環使用5次后活性沒有明顯下降，顯示出良好的實際應用潛力。

基于機理研究實驗結果，研究人員提出了一種可能的光催化氧化機理：在光照射下，光生電子和空穴被分離，空穴被V_M-BMO中的Mo空位俘獲，提高了載流子的分離效率；光生電子與O₂結合生成?O₂^?，隨后?O₂^?被空穴氧化，生成最終的¹O₂物種。在¹O₂的協助下，乳酸最先失去α-H形成碳中心自由基，丙酮酸在C自由基脫去另一個H之后產生。同時，?OH自由基在乳酸的氧化過程中扮演次要角色。

總的來說，這項工作揭示了金屬缺陷工程在影響電子-空穴分離中的作用，對設計和制備高效的光催化劑具有指導意義。

Subsurface Mo vacancy in bismuth molybdate promotes photocatalytic oxidation of lactate to pyruvate. ACS Catalysis, 2024. DOI: 10.1021/acscatal.3c05263

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