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?重大王榮華/徐朝和AFM：具有高離子導(dǎo)電性和界面潤(rùn)濕性的復(fù)合鋰負(fù)極

隨著對(duì)高能安全電池的迫切需求，Li_6.4La₃Zr_1.4Ta_0.6O₁₂（LLZTO）型固態(tài)鋰金屬電池得到了快速發(fā)展。然而，Li/LLZTO界面接觸不良和循環(huán)過(guò)程中由于鋰的本征Li⁺擴(kuò)散系數(shù)較低而導(dǎo)致的電接觸損失導(dǎo)致的枝晶狀鋰生長(zhǎng)嚴(yán)重阻礙了其實(shí)際應(yīng)用。

圖1. Li/LLZTO和Li-GaP/LLZTO的界面接觸示意圖

重慶大學(xué)王榮華、徐朝和等從降低鋰的表面張力和改善鋰離子擴(kuò)散的角度出發(fā)，通過(guò)熔融鋰與GaP粉末反應(yīng)制備了具有高潤(rùn)濕性和高離子導(dǎo)電相Li3P的復(fù)合鋰陽(yáng)極（CLA）。GaP的加入能有效降低熔融鋰的表面張力，改善CLA與LLZTO的初始界面接觸。

同時(shí)，與LiF和Li₃N相比，Li₃P具有較高的離子電導(dǎo)率（室溫下為 10^-4 S cm^-1）和界面能（45.64 meV ?^?2）。因此，Li₃P可將體相鋰離子快速輸送到CLA/LLZTO界面，確保在大面積容量和長(zhǎng)期循環(huán)條件下的緊密界面接觸。

圖2.?半電池性能

此外，生成的Li₂Ga合金可作為鋰的成核位點(diǎn)，降低鋰的成核電位，促進(jìn)鋰的均勻沉積。因此，組裝的對(duì)稱(chēng)電池具有4.5Ω cm²的低面積比電阻、2.5 mA cm^?2的大臨界電流密度和5700 h的超長(zhǎng)壽命（0.3 mA cm^?2，25°C）。同時(shí)，LiFePO₄陰極與全電池耦合后，在1C下循環(huán)490次后容量保持率高達(dá)97.32%。該工作為固態(tài)鋰金屬電池的界面問(wèn)題提供了一種新的解決方案。

圖3.?全電池性能

Superionic Conductor Enabled Composite Lithium with High Ionic Conductivity and Interfacial Wettability for Solid-State Lithium Batteries. Advanced Functional Materials 2023. DOI: 10.1002/adfm.202309751

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