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鋰金屬表面的雜質（通常是Li₂CO₃）會給電池帶來嚴重的動力學障礙和電化學性能衰減。對于能量密集型固態鋰電池（SSLBs），需要減輕正極和電解質材料中有害的Li₂CO₃，而直接去除方法很難避免Li₂CO₃再生。

在此，天津大學楊全紅、吳士超等人提出了一種脫碳-氟化策略，通過在 60℃ 下使Li₂CO₃與LiPF₆發生原位反應，在SSLB中構建了一種超穩定的富含LiF 的界面層。在Li/LLZTO界面，這種富含 LiF 的固體電解質相（SEI）可改善鋰剝離/沉積行為，將臨界電流密度（CCD）從2.5 mA cm^-2提高到4.5 mA cm^-2，鋰對稱電池的穩定性可高達7000小時。

在 NCM811/LLZTO 界面，這種富含 LiF 的正極電解質相（CEI）可形成完整的晶體結構，并在高截止電壓（4.5 V）下提供高的循環穩定性。所有界面的電阻都明顯降低，因此具有優異的倍率性能。

圖1. 正極LLZTO所有表面的Li₂CO₃原位轉化為富鋰離子界面（LiFRI）的示意圖

總之，該工作提出了一種實用的脫碳-氟化策略，可將界面Li₂CO₃轉化為超穩定富含LiF界面。有害的表面Li₂CO₃可作為鋰載體，并通過可擴展的電池形成程序化學演化成富含LiF層。富鎳正極（NCM811）、LLZTO、電解液和金屬鋰負極之間的氟化界面可提高高壓正極的結構穩定性，抑制界面副反應，減少阻抗增長和（電）化學降解。

因此，無枝晶、穩定的鋰負極可實現長達 7000 小時的長期剝離/沉積。穩定的固態電池具有卓越的電化學性能，尤其是在4.5 V高電壓下的長期循環穩定性和高倍率能力。因此，該工作提出的一體化戰略為處理表面雜質和克服界面挑戰開發商業固態電池提供了新的見解。

圖2. 基于LLZTO@Li₂CO₃和LLZTO@LiFRI的電池的電化學性能

Fluorinating All Interfaces Enables Super-Stable Solid-State Lithium Batteries by in-situ Conversion of Detrimental Surface Li₂CO₃, Advanced Materials 2023 DOI: 10.1002/adma.202308493

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天大楊全紅/吳士超AM：氟化界面實現超穩定的固態鋰電池

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