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成果簡介

美國加州大學洛杉磯分校段鑲鋒教授和加州大學圣克魯茲分校平遠教授（共同通訊作者）發現了鹵化鉛鈣鈦礦中光載流子誘導的持久性結構極化和局部鐵電性。

作者使用高度穩定的范德華接觸策略在低溫下進行系統的光載流子輸運研究，并報道了在薄膜CsPbBr₃中發現了一種持久的光導，低溫下（<20?K）光載流子密度為10¹⁵~10¹⁶cm^-3，壽命為1.0×10⁶ s。

同時，基于X射線衍射研究直接證實了光載流子誘導的結構畸變，且在低溫溫度下持續存在，但在升溫超過臨界凍結溫度（~100 K）時消失。此外，理論研究進一步強調了光載流子驅動的結構畸變對觀察到的局部弛豫鐵電相的重要作用。

總之，本文的研究為CsPbBr₃中光載流子誘導的結構極化和鐵電大極化子提供了強有力的證據，它們在臨界冰點溫度以下持續存在，沒有持續的光激發，并且在變暖和去除持久性光載流子時消失。

相關論文以“Photocarrier-induced persistent structural polarization in soft-lattice lead halide perovskites”為題發表在Nature Nanotechnology。

研究背景

研究表明，軟晶格鹵化鉛鈣鈦礦（LHPs）表現出顯著的光載流子特性，如低載流子復合率、高載流子遷移率和長電荷擴散長度，以及許多眾多有趣的現象，包括慢熱載流子冷卻、量子干涉和巨大的自旋軌道耦合，以及低成本的溶液可加工性和不尋常的缺陷容限，這些非優異的特性使LHPs成為光電子學和自旋電子學中有吸引力的材料。

然而，雖然在包括光伏和發光二極管在內的概念驗證設備方面已經取得了巨大成功，但這些屬性的基本起源并不完全清楚。在為載流子復合和傳輸性質提出的許多理論中，大極化子的概念尤其引起人們的興趣。

內容詳解

之前的研究表明，軟晶格材料中多余的電子或空穴會引起局部晶格畸變，這些畸變延伸到多個晶胞上，形成大的極化子（圖1a，左）。在光激發下形成大極化子將電子和空穴物理分離（圖1a，右），從而延長載流子壽命并增強光伏性能。事實上，一些開創性的研究已經從熱載流子壽命、遷移率/密度特性、大孔有效質量和極化子誘導應變場的解釋中揭示了LHPs中大極化子形成的特征。

圖1.?傳統大極化子和鐵電大極化子的區別

同時，鐵電性對LHPs中載流子重組的貢獻也被提出，其中電子和空穴沿著鐵電域以不同的路徑移動，降低了重組的概率，但確切的起源仍有待完全解決。此外，也有人提出，極化子的形成和相關的晶格畸變可能導致電荷偶極動量的凈積累，并在域內構建具有強大均勻極化的鐵電疇，而與電荷中心的距離無關，最終形成“鐵電大極化子”（圖1b，左）。

這種鐵電極化可能導致電子和空穴極化域具有更寬更深的電位阱（圖1b，右），進一步降低電荷重組的概率，從而延長載流子的使用壽命。然而，直接評估LHP中的鐵電行為及其與電荷載流子重組的相關性，或光載流子傳輸特性一直難以捉摸。

部分原因是：在室溫或熱循環研究期間，存在相當大的離子運動或不可逆的光化學過程，在低溫下進行系統的光載流子輸運研究可以在很大程度上避免這種情況，但由于難以進行可靠的接觸以在低溫傳輸或熱循環研究中存活，因此一直具有挑戰性。

圖2. 長壽命的光載體

圖3.?光載流子引起的結構變形

圖4. 光照下局部松弛鐵電行為的出現

圖5.?進一步的DFT 計算

總之，在低溫下光激發時形成鐵電納米結構域會產生防止電荷復合的潛在屏障，并導致非常持久的持久光導和光電容。本文的研究結果突出了軟晶格LHP作為探索豐富極化子光物理學的令人興奮的材料平臺，并將激發新一波的興趣，從而探索軟晶格動力學和光電特性之間的相互作用。

Qian, Q., Wan, Z., Takenaka, H.?et al.?Photocarrier-induced persistent structural polarization in soft-lattice lead halide perovskites.?Nat. Nanotechnol.?(2023). https://doi.org/10.1038/s41565-022-01306-x

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段鑲鋒教授/平遠教授，今日Nature Nanotechnology！

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