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?Adv. Sci.：金屬有機框架玻璃作為功能填料增強鋰金屬電池固態聚合物電解質

聚合物因其力學性能和可加工性能而成為固態電解質有前途的候選者，但填料在調節聚合物網絡結構以及電化學、熱和機械性能方面發揮著關鍵作用。迄今為止研究的大多數填料都是各向異性的，限制了均勻離子傳輸的可能性。

在此，丹麥奧爾堡大學 Morten M. Smedskjaer團隊采用金屬有機骨架（MOF）玻璃作為各向同性功能填料，制備固態聚環氧乙烷（PEO）電解質。研究表明，MOF玻璃的添加降低了聚合物相的玻璃化轉變溫度，提高了聚合物鏈的遷移率，從而促進了鋰（Li）離子的傳輸。通過同時加入鋰鹽和離子液體 (IL)，PEO-鋰鹽-MOF玻璃-IL 電解質的Li-Li對稱電池測試顯示出低過電勢，表明界面阻抗低。

模擬表明，MOF玻璃的各向同性結構通過增強界面相互作用來促進離子液體的潤濕性，從而促進鋰離子的遷移率。最后，所得電解質可實現具有高循環穩定性和倍率性能的鋰-磷酸鐵鋰全電池。

圖1. 原子結構示意圖

總之，該工作使用 ZIF-62 玻璃作為功能填料制備了一種新型 PEO 基固態電解質。PEO-LiTFSI-5 wt.% 玻璃電解質顯示出功能填料的均勻分布，離子導電性和機械性能均有所改善。與 PEO-LiTFSI-IL 和 PEO-LiTFSI-5 wt.% -IL 電解質相比，加入 IL 后，所得到的 PEO-LiTFSI-5 wt.% 玻璃-IL 電解質具有更高的離子電導率、更寬的電化學穩定窗口、更高的鋰離子遷移數以及更好的鋰枝晶生長抑制能力。

此外，基于 PEO-LiTFSI-5 wt.% 玻璃-IL 電解質的全電池表現出更高的倍率能力和循環性能。結果表明，這種新型復合電解質的優異性能歸功于 ZIF-62 玻璃表面均勻分布的缺陷，這些缺陷會與 IL 產生更強的相互作用，進而形成一個有利于離子導電的封閉環境。因此，該項研究通過使用納米多孔、各向同性的 MOF 玻璃來改善聚合物固態電解質的電化學性能，為今后的工作提供了一種前景廣闊的設計策略。

圖2. 電池性能

Metal-Organic Framework Glass as a Functional Filler Enables Enhanced Performance of Solid-State Polymer Electrolytes for Lithium Metal Batteries, Advanced Science 2023 DOI: 10.1002/advs.202306698

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