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澳大利亞格里菲斯大學(xué)趙惠軍和劉珀潤(rùn)等人報(bào)道原位電化學(xué)合成的 Cr₂O₃-Ag異質(zhì)結(jié)構(gòu)電催化劑 (Cr₂O₃@Ag) ，其可有效地將 CO_2?電催化還原為 CO。Cr₂O₃@Ag異質(zhì)結(jié)催化劑可以在-0.8 V（vs RHE）電勢(shì)下達(dá)到99.6%的 FE_CO以及19.0 mA cm^-2 的 J_CO。

趙惠軍/劉珀潤(rùn)AM: Cr2O3@Ag異質(zhì)結(jié)協(xié)同增強(qiáng)CO2還原成CO

在第一次質(zhì)子耦合電子轉(zhuǎn)移（PCET）步驟中，通過加氫化學(xué)吸附的 CO₂ 形成羧基 (*COOH)物種通常是Ag基催化劑催化CO₂還原的速率決定步驟。DFT計(jì)算發(fā)現(xiàn)*COOH在清潔 Ag (111) 表面上的吸附自由能（ΔG_*COOH）為 1.45 eV，而由后續(xù) PCET 步驟產(chǎn)生的*CO的吸附自由能（ΔG_*CO）為 1.07 eV；*CO 脫附自由能 (ΔG_CO) 為 0.11 eV。

而對(duì)于 Cr₂O₉H4/Ag(111) 表面，計(jì)算得到的 ΔG_*COOH、ΔG_*CO和 ΔG_CO 分別為 0.52、0.34 和 0.11 eV。Ag (111) 和Cr₂O₉H4/Ag(111)催化 CO₂ 還原為 CO 的自由能圖發(fā)現(xiàn)Cr₂O₉H4/Ag(111)催化CO₂還原形成*COOH需要0.52 eV的能量輸入，比清潔Ag（111）表面（1.45 eV）低0.93 eV，導(dǎo)致顯著提升的催化性能。

Huai Qin Fu, Junxian Liu, et al. Synergistic Cr2O3@Ag Heterostructure Enhanced

Electrocatalytic CO2 Reduction to CO. Adv. Mater. 2022, 2202854

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