浙大/中科大ACS Catal. :硫摻雜Pt 電催化劑增強(qiáng)Pt-N 配位實(shí)現(xiàn)高效的氧還原反應(yīng) 2024年2月15日 下午10:05 ? T, 頂刊 ? 閱讀 34 浙江大學(xué)孫文平和中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)Xusheng Zheng等設(shè)計(jì)S 摻雜的石墨氮化碳 (SGCN) 擔(dān)載的 Pt 異質(zhì)結(jié)構(gòu)電催化劑,其中高活性異質(zhì)結(jié)界面實(shí)現(xiàn)快速氧還原反應(yīng) (ORR)。Pt 物種的配位和電子結(jié)構(gòu)通過(guò) S 摻雜增強(qiáng)的 Pt-N 鍵合來(lái)調(diào)節(jié),這會(huì)在相鄰的 C 和 N 原子中引起電子缺陷,從而增強(qiáng)金屬-載體的相互作用。S摻雜石墨氮化碳(SGCN)負(fù)載的Pt異質(zhì)結(jié)電催化劑表現(xiàn)出優(yōu)異的 ORR 性能,半波電位為 0.91 V,質(zhì)量活性為 0.68 A mgPt-1。 差分電荷密度揭示Pt 到 SGCN 載體的電子轉(zhuǎn)移;相比20Pt/GCN,20Pt/SGCN-550的Pt d帶中心遠(yuǎn)離費(fèi)米能級(jí),導(dǎo)致 Pt 對(duì)含氧中間體結(jié)合較弱;催化劑和吸附中間體的反鍵軌道向費(fèi)米能級(jí)移動(dòng),導(dǎo)致反鍵軌道的填充度增加,因此降低吸附物的結(jié)合能;20Pt/SGCN-550上弱化的中間體鍵合強(qiáng)度有利于OH*的脫附,在Pt表面釋放更多的活性位點(diǎn),因此更有利于實(shí)現(xiàn)更快的氧還原動(dòng)力學(xué)。 另外,20Pt/GCN 和 20Pt/SGCN-550催化氧還原過(guò)程中,OH–的形成過(guò)程是速率決定步驟 (RDS)。OH–形成過(guò)程的吉布斯自由能(ΔG)從 20Pt/GCN 的 -0.51 eV 降低到 20Pt/SGCN-550 的 -0.54 eV,證實(shí)由 S 摻雜到 GCN 中誘導(dǎo)的 Pt-N 鍵合增強(qiáng)可以加速 RDS。將 S 原子摻入 GCN 會(huì)增強(qiáng)載體和 Pt 之間的界面相互作用,優(yōu)化 Pt 活性位點(diǎn)的配位和電子結(jié)構(gòu),最終改善氧還原反應(yīng)性能。 Yaping Chen, Xusheng Zheng et al. Sulfur Doping Triggering Enhanced Pt?N Coordination in Graphitic Carbon Nitride-Supported Pt Electrocatalysts toward Efficient Oxygen Reduction Reaction. ACS Catal. 2022, 12, 7406?7414 原創(chuàng)文章,作者:Gloria,如若轉(zhuǎn)載,請(qǐng)注明來(lái)源華算科技,注明出處:http://www.zzhhcy.com/index.php/2024/02/15/9bdbe9b78f/ 催化 贊 (0) 0 生成海報(bào) 相關(guān)推薦 效法自然,生物催化!他,科大校友/霍普金斯教職,繼Science后,再發(fā)Nature Catalysis! 2024年12月23日 武大這篇頂級(jí)綜述,通訊和第一作者僅各兩名! 2024年5月15日 楊樹(shù)斌/杜志國(guó)AEM:可控蝕刻Ti3SiC2生產(chǎn)用于超穩(wěn)定鋅離子電池的富氟疏水二維碳化鈦 2023年9月30日 中南大學(xué)「國(guó)家杰青」/化工學(xué)院副院長(zhǎng),最新AFM! 2024年8月12日 北科焦樹(shù)強(qiáng)/北理宋維力AM:循環(huán)2000次的高穩(wěn)定準(zhǔn)固態(tài)鋁電池! 2023年10月18日 陳為/魏偉EES:構(gòu)建中空纖維Cu滲透電極,實(shí)現(xiàn)強(qiáng)酸中選擇性CO2電還原為C2+ 2024年1月8日