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光催化水分解被認(rèn)為是一種利用太陽(yáng)能大規(guī)模生產(chǎn)氫氣的潛在且具有成本效益的技術(shù)。因此，迫切需要開(kāi)發(fā)更高效、更穩(wěn)定的光催化劑。金屬有機(jī)框架(MOFs)在光催化領(lǐng)域引起了人們極大的關(guān)注，但它們的活性受到載流子復(fù)合的限制。

基于此，皇家墨爾本理工大學(xué)馬天翼和遼寧大學(xué)孫曉東等通過(guò)羧基輔助配位策略，用羧基修飾的MXene提供了螯合位點(diǎn)，能夠與UiO-66-NH₂(Zr/Ti)(UZT)配位，從而制造出緊密連接的UiO-66-NH₂(Zr/Ti)/羧基功能化的MXene異質(zhì)結(jié)構(gòu)(UZT/CFMX)。

馬天翼/孫曉東AFM: 首次報(bào)道！通過(guò)配位鍵鍵合形成的UZT/CFMX用于光催化水分解

這是首個(gè)通過(guò)配位鍵直接化學(xué)鍵合MOFs制備異質(zhì)結(jié)構(gòu)的實(shí)例。通過(guò)一系列測(cè)試，可以確定修飾的羧基在兩種材料之間的關(guān)鍵作用：1.羧基可以幫助在兩種材料之間建立牢固的配位鍵；2.充當(dāng)橋梁，促進(jìn)電子從MOF轉(zhuǎn)移到MXene，從而抑制了載流子復(fù)合；3.羧基上的碳原子與水中的氧形成鍵，促進(jìn)水離解成OH*和H*，從而增加了促進(jìn)光催化水分解的額外反應(yīng)途徑。因此，所得的UZT/CFMX復(fù)合材料可以有效地觸發(fā)高性能的水分解。

因此，所制備的UZT/CFMX復(fù)合材料對(duì)H₂的產(chǎn)生具有較高的光催化性能，H₂產(chǎn)率高達(dá)2187 μmol g^-1 h^-1，比UZT和UZT/MX分別高20倍和4倍；UZT/CFMX在四次循環(huán)測(cè)試(20 h)后仍能保持較高的光催化活性且下降幅度很小，并且其結(jié)構(gòu)也并未發(fā)生大的變化，這超過(guò)了大多數(shù)報(bào)道的基于MOFs的光催化劑。這項(xiàng)工作為建立緊密耦合的基于MOF的異質(zhì)結(jié)以提高水分解性能提供了一種獨(dú)特的策略。

Rational Design of Coordination Bond Connected Metal Organic Frameworks/MXene Hybrids for Efficient Solar Water Splitting. Advanced Functional Materials, 2022. DOI: 10.1002/adfm.202202571

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